TiO2基薄膜对气相甲胺的光催化降解研究

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大气污染问题日益严峻且复杂多变。作为大气污染的主要构成部分,挥发性有机物(Volatile Organic Compounds)的有效降解处理引起了社会的广泛关注。甲胺是常见的一类含氮污染物,且对大气环境与人的身体健康均有重大影响。甲胺的光催化降解情况对其它的VOCs,尤其是有机胺的降解存在重大意义。而光催化技术是解决VOCs污染的一类经济环保的方法。在众多光催化剂中,TiO2因其光催化性能优、经济环保、稳定性好等特点开始被应用于净水、大气净化、除臭等方面。然而,TiO2的禁带宽度(3.03.2eV)使其仅在紫外光波段响应,无法利用太阳光中丰富的可见光能源。因此,本论文通过半导体复合实现TiO2的改性,以此拓宽材料的光响应范围,同时减少光生电子空穴的复合,从而提升TiO2在可见光范围内的光催化效率。具体内容如下:(1)首先采用改进提拉法在不锈钢网上成功地制备了TiO2薄膜,并用XRD、SEM、接触角分析仪对薄膜的晶体结构、表面形貌、亲水性进行了表征。然后设计并搭建了密闭式气体光催化反应器,研究了气相甲胺光催化降解的产物组成与反应机理。(2)通过改变提拉次数、相对湿度与光照强度,考察了这些参数对气相甲胺光催化降解效率及动力学的影响,从而得出最佳的制备参数及反应条件。通过实验分析发现:光催化降解速率随提拉次数的增加而增加,但当提拉次数超过三次后,甲胺的降解速率降低;气相甲胺降解的动力学与Langmuir–Hinshelwood(L-H)动力学模型相匹配;甲胺的降解过程中存在最佳的相对湿度;甲胺的转化率随光照强度的增加而提高。在重复性实验中,制备的催化剂展现了优良的稳定性。(3)采用煅烧法在TiO2薄膜/不锈钢网表面修饰C3N4材料,用XRD、SEM、TEM以及UV-Vis对复合薄膜的晶体结构、表面形貌、禁带宽度等进行了表征与分析。通过气相甲胺的光催化降解实验,发现C3N4/TiO2复合薄膜在可见光波段内具有优良的光催化活性。这得益于C3N4较窄的禁带宽度(2.66 eV),有效地拓宽了复合薄膜的光响应波段,同时异质结的形成降低了光生电子空穴对的复合率,进一步提高了复合薄膜的光催化性能。复合薄膜同样具有较高的稳定性,为实际应用提供了可能。
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