松香基光固化纳米杂化材料的制备与结构性能研究

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松香是一种重要的可再生天然化学品,可聚合松香衍生物是近年来研究开发的一个重要方向,其主要有两个方面的用途。(一)作为添加剂,在体系中充当松香助剂的作用,其可聚合基团通过化学反应键合到高分子链上;(二)作为制备高分子材料的主要原料。本文以丙烯酸松香衍生物(β-丙烯酰氧基乙基酯)酯(ARA)为主要组分制备紫外光固化涂料,通过对活性稀释剂和光引发剂的选择,选出合适的活性稀释剂以及引发剂,以此为基础通过溶胶-凝胶法制备了ARA杂化涂料,并对其结构和性能进行研究,以期为丙烯酸松香衍生物的深度利用和用生物质原料制备性能优良、环境友好的高分子新材料提供新途径。论文的主要研究内容和结论如下:以丙烯酸松香衍生物ARA为光固化涂料的主要组分,辅助以活性稀释剂和光引发剂,并对固化膜的铅笔硬度、附着力、凝胶含量、热性能、固化过程中的双键转化率以及表干时间进行测试。研究结果表明:采用丙烯酸-2-羟基乙基酯(HEA)为活性稀释剂,Darocur 1173为光引发剂时,可以通过调节活性稀释剂含量的方法来改善固化膜性能。对ARA/HEA固化膜进行了TG、DMA和凝胶含量分析,在活性稀释剂HEA含量为20%时,固化膜综合性能最佳,此时固化膜凝胶含量达到92.3 %,固化60 s时的铅笔硬度为3 H,附着力为一级,热失重起始点达到280℃以上。通过改进的溶胶-凝胶法在上述ARA/HEA光固化涂料中掺杂不同表面形态的纳米SiO2,对不同的固化膜进行了耐化学性能、铅笔硬度、附着力等性能分析。加入亲水性纳米二氧化硅A200与A300制备的杂化涂料,固化膜耐水性能降低;加入表面经过有机处理的疏水性纳米二氧化硅R812与R974后,制备的杂化材料耐化学性能符合国标GB/T 1763-1989的要求。DMA分析结果显示固化膜室温储存模量有明显提高。纳米粒子在丙烯酸松香光固化膜中并不存在明显的两相的过渡相。通过Stober方法制备一组不同粒径纳米SiO2,分别用激光衍射法、TEM、IR、TG等考察了纳米粒子的大小、形态、组成和耐热性能。纳米粒子的粒径随催化剂浓度的增加分别为41.85nm、48.52nm和89.43nm, MATS成功接枝到纳米二氧化硅表面;随着催化剂浓度的增加,分布宽度依次减小;TEM照片显示纳米粒子表面均匀分布一层薄膜;纳米粒子的存在,大幅度的提高了有机组分MATS的耐热性能。在ARA/HEA光固化涂料中加入上述经过浓缩处理的MATS改性纳米SiO2,制备了纳米杂化涂料。采用铅笔硬度、附着力等考察了固化膜的力学性能,通过IR、DSC、TG、TEM研究了固化膜的分子结构、耐热性能和微观形态,并对固化膜的耐化学性能和凝胶含量进行了研究。加入改性纳米SiO2后,固化膜铅笔从硬度2 H上升到3 H,附着力一级,耐化学品性能符合国标GB/T 1763-1989的要求,凝胶含量从92.3 %增加到95.4%。杂化后固化膜的玻璃化转变温度升高,耐热性能明显提高。TEM照片显示,有机相和无机相间存在明显过渡相,且局部存在壳-核结构。MATS改性纳米二氧化硅表面的可反应基团与ARA中的丙烯酸基团发生了反应,有机无机相通过化学键相互作用结合。
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