几种含氮化合物改性低钌含量无汞催化剂的制备与研究

来源 :内蒙古大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:houlitao2009
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
乙炔氢氯化法制取氯乙烯所使用的HgCl2/AC催化剂,其主要活性组分HgCl2容易流失且具有毒性,危害环境和人类健康。因此,开发环境友好、高性能的无汞催化剂对氯乙烯行业实现无汞化具有重要意义。本论文通过浸渍法制备钌负载量为0.25 wt%的低钌含量无汞催化剂,并通过草酸铵、草酸铵和磷酸、过硫酸铵、N,N-二甲基甲酰胺对低钌含量无汞催化剂进行改性。通过XRD、BET、TG、SEM、TEM、TPR、XPS等表征分析,得到的结果如下:(1)通过添加不同含量草酸铵对低含量钌基催化剂进行改性,在150℃反应温度,总空速为1122 h-1,VHCl:VC2H2=1.15反应条件下,Ru/AC催化剂的乙炔转化率为38%。而添加10%的草酸铵改性的低钌Ru-10%NCO/AC催化剂催化性能最佳,乙炔转化率为90%,比Ru/AC催化剂提高了52%。其催化活性高于商业高汞和低汞催化剂。同时,Ru-10%NCO/AC催化剂具有较大的TOF值(84.53min-1)。另外,不同通气顺序测试结果表明氯化氢预处理时催化剂的催化活性较好。表征结果显示,草酸铵的改性可以有效地改善钌基催化剂在反应过程中的抗积碳能力,增加活性钌物种的分散度,增加活性物种Ru4+的含量,抑制金属钌的形成,Ru-10%NCO/AC催化剂中N活性物种为四环类型N。在此基础上,通过添加磷酸,将椰壳活性炭载体改用更为廉价的工业煤基活性炭,并将钌含量降低到0.08 wt%,对Ru-10%NCO/AC催化剂进行了优化,制成适应于工业应用的超低钌含量0.08%Ru-10%NCO 4%P/C催化剂,并进行工业侧线单管试验,反应500 h后,催化性能良好。(2)通过添加不同含量过硫酸铵对低含量钌基催化剂进行改性,在相同反应条件下,添加7%的过硫酸铵改性的低钌Ru-7%SN/AC催化剂催化性能最佳,乙炔转化率达到87%,比Ru/AC催化剂提高了49%。表征结果显示,过硫酸铵的改性能够增加活性炭载体的多孔形貌,有效地减少钌基催化剂在反应过程中的积碳,增加活性物质的分散性,增加活性物种Ru4+的含量,抑制金属钌的形成。Ru-7%SN/AC催化剂中吡啶N、四环类型N和-C-SOx-C-氧化硫基团在提高催化活性起到了重要作用。(3)通过添加不同含量N,N-二甲基甲酰胺对低含量钌基催化剂进行改性,在相同反应条件下,添加5%的N,N-二甲基甲酰胺改性的低钌Ru-5%N,N/AC催化剂催化性能最佳,乙炔转化率达到85%,比Ru/AC催化剂提高了47%。通过一些表征实验发现,N,N-二甲基甲酰胺的改性能增加活性物质的分散性,有效地减少钌基催化剂在反应过程中的积碳,增加活性物种Ru4+的含量,抑制金属钌的形成。此催化剂中主要活性N物种为吡咯N。
其他文献
过程方差的变化反映了产品质量的稳定性,因此在生产过程中,监控过程方差的变化是非常重要的。S2控制图常被用于监控正态分布过程方差的变化。已有涉及S2图的文献大多都基于过
电弧增材制造作为一种金属零件制造技术,具有设备简单、材料利用率高、生产效率高等优点,在工业制造领域应用越来越广泛。然而电弧增材制造存在成形尺寸粗糙等不足。熔滴的过
大瑶山西侧铅锌多金属成矿带是典型的喷流沉积型成矿带,位于桂中拗陷盆地与大瑶山隆起的过渡地带。本次研究着重从喷流岩着手,分别通过对不含矿喷流岩和含矿喷流岩的矿石矿物进行显微观察、微区分析与结构构造等精细研究,并结合电子探针实验及岩矿的元素地球化学测试分析,对喷流沉积矿床进行研究分析,重点探讨不含矿与含矿喷流岩的矿石组分特征及微区成分特征,主要获得一些结果:(1)通过对喷流岩的精细研究,丰富了喷流沉积
卤化物钙钛矿具有化学通式ABX3(A=Cs+,CH3NH3+等;B=Pb2+,Sn2+等;X=Cl-,Br-,I-),是一类性能优异的光电材料,其被提出可以广泛应用于太阳能电池、显示、光电探测器和其他光电器
大脑细胞类型的复杂性众所周知,只有对中枢神经系统组织中各种成分和细胞类型的相互作用进行彻底了解,才能更好地理解中枢神经系统的生理功能与病理状态。现有的细胞分类方式
过去几十年中,能源和环境问题一直备受人们广泛关注。为适应社会经济发展对能源的极大需求,寻求开发新型能源势在必行。虽然太阳能和风能等新型能源清洁无污染,但是由于受到
一般而言,企业承担相对低的系统风险,而承担相对高的特质风险,更有利于激发企业活力和创造力,同时对于金融市场的健康发展也有着重要作用。在我国的转型经济环境下,政府通过
土水特征曲线是反映外界环境影响下土的持水性能的关键指标曲线,对研究非饱和路基土中水分的迁移和物理力学特性有重大意义,通过土水特征曲线可以来确定非饱和土的强度、渗透
豆螺科(Bithyniidae)隶属软体动物门(Mollusca),腹足纲(Gastropoda),中腹足目(Mesogastropoda),广泛分布亚洲、欧洲、非洲和澳大利亚、北美洲等地区。豆螺科物种多为寄生虫的
新时代要理直气壮讲好思想政治理论课,把立德树人的根本任务真正落到实处,用习近平新时代中国特色社会主义思想铸魂育人。思想政治理论课教师在教学中要有政治高度、理论深度