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作为一类无铅的环境友好型功能材料,铌酸钾锂(KLN)表现出优异的介电和压电性能,具有重要的研究意义与应用价值。本文以KLN陶瓷靶材的制备、结构控制与介电性能研究为目标,采用放电等离子烧结技术(SPS)制备高致密度、纯相的KLN陶瓷,重点研究制备工艺、Li掺入量及退火处理对其合成、烧结与介电性能的影响,以期为脉冲激光沉积等物理方法制备KLN薄膜提供高质量的陶瓷靶材。
⑴以K2CO3、Li2CO3和Nb2O5粉体为原料,采用固相反应法合成KLN粉,研究了合成温度和Li掺入量对KLN粉体的物相、形貌和晶体结构的影响。XRD、Raman和SEM测试表明,随合成温度的升高,合成粉末中铌酸锂杂相逐渐减少,适宜的合成温度为950℃。在该温度下,当Li掺入量在15~20mol%时,得到的都是纯相的KLN粉体,而且随Li掺入量的增加,其晶格参数逐渐增大。
⑵以950℃合成的、Li掺入量为15~20mol%的KLN粉体为原料,采用SPS烧结技术制备高致密度的KLN列陶瓷靶材,重点研究了烧结温度、保温时间和Li掺入量对KLN陶瓷的物相、致密度和显微结构的影响。结果表明,随烧结温度的升高和保温时间的延长,KLN陶瓷的物相无变化,但致密度增加,晶粒发育更完整。确定了制备KLN陶瓷的SPS工艺为烧结温度850~900℃,保温时间15min,在该条件下得到的KLN系列陶瓷的致密度在96%以上。与传统的常压烧结方式相比,SPS烧结的KLN陶瓷的致密化温度明显降低,有效抑制了K、Li元素的挥发,而且晶粒细小、均匀。
⑶系统测试了850~900℃烧结的、高致密度的KLN系列陶瓷的介电性能和介温性能,重点了研究了Li掺入量对其性能的影响。结果表明,随Li掺入量的增加,KLN陶瓷的介电常数下降,介电损耗降低,居里温度升高。Li掺入量为20mol%时,1MHz频率下其介电常数和介电损耗分别为118和0.2796,居里温度达575℃。与常压烧结相比,SPS烧结的KLN陶瓷的居里温度提高了100℃左右,有利于拓宽其使用范围。
⑷为进一步降低KLN陶瓷的介电损耗,对其进行退火处理,研究了退火温度对KLN陶瓷物相和介电性能的影响。研究发现,在空气中经700℃退火处理后,KLN陶瓷的物相基本不变,但介电损耗大幅度下降。退火处理可消除真空环境下SPS烧结KLN陶瓷引起的氧空位,并可减少石墨模具向烧结样品中渗碳现象,从而有效降低介电损耗。