掺氮多孔炭材料的制备及其对CO2的吸附性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lx2000
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目前CO2的吸附剂种类很多,包括沸石分子筛、金属氧化物、硅胶、金属有机骨架化合物、水滑石和多孔炭,多孔炭由于具有化学性质和热力学性质稳定、比表面积大、易再生、选择吸附性好和价格低廉且工业生产技术成熟等优点从众多吸附剂中脱颖而出。并且由于多孔炭易于进行表面改性,可采用原位掺杂或二次掺杂的方法掺杂氮元素或碱性金属氧化物(如MgO、CaO等),利用碱性含氮官能团或金属氧化物与二氧化碳分子之间的相互作用提高吸附剂对C02的吸附性能。本文主要采用模板法,分别以F127和柠檬酸镁为软模板和硬模板,酚醛树脂或脲醛树脂为碳源,三聚氰胺和尿素为氮源,原位掺氮制备含氮多孔炭及MgO/含氮多孔炭复合物,考察不同模板/碳源/氮源比例时所得样品的微结构特征及氮元素的含量和存在形式。采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、物理吸附、元素分析和显微红外分析对产品进行了表征,并测试产品在不同温度下对CO2的吸附性能。主要研究结果如下:1)以F127为模板,尿素或三聚氰胺为氮源,酚醛树脂为碳源制备的多孔炭具有适合CO2吸附的小中孔,平均孔径在2nm左右,且具有较高的含氮量,最高可以达到13.24wt.%,显微红外谱图表明氮元素以碱性胺基官能团形式存在。实验中考察了样品在1bar/不同温度下对CO2的吸附性能。结果表明,当三聚氰胺与苯酚的摩尔比为2时,样品的比表为189m2/g,平均孔径为2.1nm,含氮量为9.19wt.%,在15℃时对C02的吸附量达到147mg/g。2)以柠檬酸镁为模板,脲醛树脂为碳源和氮源制备MgO/含氮多孔炭,用盐酸洗去MgO后得到含氮多孔炭。含有MgO的多孔炭比表面积最大达到249m2/g,15℃下对C02的最大吸附量为104mg/g;洗去MgO之后多孔炭最大比表面积为1501m2/g,孔径为2.9nm,总孔容为0.8cm3/g,15℃时对C02的最大吸附量达到146mg/g。3)分析不同样品对CO2的吸附量可以得出:比表面积、平均孔径、碱性氮含量和MgO含量对C02吸附均有影响,比表面积越大,平均孔径越接近0.7nm,碱性氮含量越高,MgO的含量越高对C02吸附越有利,且C02吸附量随着吸附温度的升高而降低。
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