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离子液体由于其独特的物理和化学性质,能够溶解无机、有机及聚合物等物质,在聚合物复合材料的开发和制备过程中具有潜在的应用价值。本文以离子液体／有机分子及离子液体／聚合物为研究对象,从分子间相互作用出发,通过构建相应的理论模型,对有机分子和聚合物在离子液体中的微观结构、平衡性质、界面性质进行研究。主要研究内容包括：(1)根据有机分子与离子液体的几何和化学特性,构建了能描述离子液体-有机分子二元体系的三维密度泛函理论模型,研究了噻吩、苯并噻吩和二苯并噻吩等有机分子在不同离子液体周用的微观结构(空间分布),根据微观结构确定了有机分子的溶解度和二元体系的界面张力。与实验值比较可知,模型预测的平均相对偏差低于10%。根据有机分子在不同离子周围的空间分布,分析了离子液体对有机分子溶解的微观机理。根据溶解机理,对不同的阴阳离子对进行组合,设计了四种具有高溶解性能的咪唑类离子液体。(2)充分考虑聚合物的空间拓扑结构,构建了关于聚合物半柔性链的自由能泛函,描述构象熵的贡献,并将此引入密度泛函模型,计算并预测了聚环氧乙烷-[EMIM][BF4]二元体系的溶解平衡,计算结果与实验值一致；根据聚环氧乙烷在不同离子液体各基团周围的微观结构,分析了[EMIM][BF4]对聚环氧乙烷溶解性能的微观机理；在此基础上,预测了聚环氧乙烷-[EMIM][BF4]二元组分液液两相体系之间界面张力,分析了界面张力随温度变化的关系。(3)在三维密度泛函理论模型中引入了关于晶格点阵的张量表达,研究了聚乙烯和等规聚丙烯等聚合物的结晶行为。根据能量最小化原则,对晶体以及晶体-熔体界面密度分布进行局部优化和全局优化,确定了晶体-熔体相平衡,通过和实验值比较验证了理论模型的准确性；由平衡确定了聚合物晶体的晶胞参数及密度分布、晶体-熔体界面密度分布,预测了聚合物品体在不同晶面内的界面张力,预测结果与实验值相吻合;分析了过饱和状态下聚合物品体成核过程中成核自由能和尺寸的变化规律,预测了聚合物晶体成核能垒与临界成核尺寸,从微观层面认识了聚合物品体生长,为离子液体影响聚合物结晶行为研究打下了良好的理论基础。(4)充分考虑聚合物晶体表面与离子液体界面的非均相性,构建了能描述离子液体-聚合物晶体复合体系的三维密度泛函理论模型,研究了不同离子液体对聚偏氟乙烯结晶行为的影响,包括相平衡时聚偏氟乙烯晶体结构和晶体-熔体界面的微观结构,不同离子液体在聚偏氟乙烯晶体表面的微观结构,离子液体浓度变化对聚偏氟乙烯结晶行为的影响,预测了聚偏氟乙烯晶体-熔体界面在不同离子液体中随离子液体含量变化时对界面张力的影响；在此基础上计算了过饱和状态下聚偏氟乙烯晶体-熔体界面在离子液体中的成核能垒和临界晶核尺寸,解释了离子液体影响聚合物结晶行为的微观机理。