铁硒碲超导薄膜的缓冲层效应及其离子交换法制备

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超导体具有特殊的零电阻、完全抗磁性和约瑟夫森效应,在强电和弱电应用领域得到诸多应用并展现出诱人的前景。理解超导机理有助于提升超导体的超导临界温度和扩大超导应用,但是目前关于高温超导机理的解释仍然存在着争议。铁基超导体这一新型高温超导材料的发现无疑为超导研究提供了重要的契机,而“11”体系铁基超导体FeSe1-xTex(FST)更是因其简单的结构和无毒特性而备受科研人员的关注。相较于块材,FeSe1-xTex薄膜有着特殊的二维特性和界面效应,因此表现出独特的传输特性以及可调控的物性。本文以FeSe1-xTex超导薄膜为研究对象开展两个方面的实验,一个是利用脉冲激光沉积制备具有不同Ce O2、Ti O2缓冲层厚度的SrTiO3/Ce O2/FeSe0.5Te0.5和SrTiO3/Ti O2/FeSe0.5Te0.5薄膜样品并进行表征测试,另一个是开发出基于Te-Se离子交换法来制备高质量FeSe1-xTex薄膜的新方法,主要研究结果如下:1、利用脉冲激光沉积技术,首先在SrTiO3(001)衬底上生长0-60 nm的Ce O2(或0-220 nm的Ti O2)作为缓冲层,然后再生长65 nm厚的FeSe0.5Te0.5超导薄膜。结构表征结果表明,样品中缓冲层薄膜和FST薄膜均沿着c轴外延生长,具有优异的结晶质量,基本没有晶格缺陷,样品表面平整光滑,界面清晰可见。电学测试结果显示,在SrTiO3衬底和FST薄膜间加入缓冲层能够显著提升FST的超导性能,加入一定厚度缓冲层的SrTiO3/buffer/FST样品具有17 K以上的超导转变温度,表现出优异的超导性能。此外,随着缓冲层厚度的增加,FST薄膜的c轴晶格常数和超导转变温度Tc均呈现出先上升后下降的变化趋势,并且都在特定的缓冲层厚度下表现出最大值。这源于缓冲层厚度的改变可以调节FST薄膜/衬底之间的晶格匹配度以及FST薄膜受到的应力。最后探讨了FST薄膜的c轴晶格常数和超导转变温度Tc间的线性相关关系并进行理论分析,为进一步探究FST超导机理提供了重要的信息。相较于传统的改变不同衬底来探究FST薄膜超导性能的变化,本文改变缓冲层厚度的方案能够避开多参数对结果分析的干扰且具有单一变量连续可调的优点。2、本文开发出基于Te-Se离子交换法的制取高质量FeSe1-xTex薄膜的新方式。首先选取具有相同结构的Fe Te薄膜作为前驱材料,前驱Fe Te晶体中弱结合的Te离子在热扰动下会脱离晶格,而层状框架保留下来,然后一定溶度Se蒸气中的Se离子会进入晶格对应的缺位,发生Te-Se离子的交换,持续的离子交换最终形成FST超导薄膜。通过调控离子交换时的退火温度、保温时间等工艺参数,我们成功制得具有16.5 K的高超导转变温度的FST薄膜,并且样品仍然保持光滑平整的表面。此外,对离子交换技术扩散机理进行探究,我们发现离子交换过程中Se离子能够沿着c轴穿过Fe Te层扩散进入晶格,这源于Fe Te薄膜仅由Fe Te层组成且具有较短的c轴晶格常数。本文的离子交换法为易分解和易挥发样品提供了一种间接制取目标材料的方式,同时也为精确控制样品成分和保存样品提供了新思路。
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