论文部分内容阅读
单层铁电薄膜性能的局限性大大限制了其在日益小型化的集成电路和电子设备中的应用。通过构造铁电多层复合薄膜结构,不仅可以优化铁电薄膜的介电、铁电及压电等性能,还能利用应力、应变或层间耦合等物理效应,获得一些单层铁电薄膜不具有的性能。本文通过构建Ba Ti O3和Bi Fe O3复合薄膜结构,在发挥Ba Ti O3和Bi Fe O3优点并克服本身缺点的基础上,探讨了一些新的物理现象,如铁电薄膜的自极化行为、双层薄膜的负电容特性等,并对这些新的物理现象的形成机制进行了研究。通过对原位低温晶化LNO/Ba Ti O3和LNO/Bi Fe O3薄膜的电畴结构及I-V曲线的研究,发现原位低温晶化的LNO/Ba Ti O3和LNO/Bi Fe O3薄膜存在向上的自极化行为,并且伴随有一个稳定的退极化电场Ed。深入研究了薄膜织构、应力诱发氧空位界面偏聚及低温结晶等因素对LNO/Ba Ti O3和LNO/Bi Fe O3薄膜自极化行为的影响,发现多晶铁电薄膜自极化的形成过程与其居里温度的大小有关,在此基础上提出多晶铁电薄膜自极化行为的形成机理,揭示了应力诱发氧空位界面偏聚所形成的电场Es是铁电薄膜实现自极化行为的根本原因。此外,LNO缓冲层有利于Ba Ti O3和Bi Fe O3薄膜优先形核并长大,使得大功率溅射的LNO/Ba Ti O3和LNO/Bi Fe O3薄膜能够原位低温结晶并且具有强烈的(001)织构,同样对铁电薄膜自极化的形成至关重要。通过研究Li+-Nb5+离子共掺杂的Bi Fe O3单层薄膜以及Ba Ti O3/Bi Fe O3双层薄膜的物相结构,发现掺杂和应力都可以使得Bi Fe O3薄膜的物相从高对称R相转变为低对称M相。M相作为R相和T相的桥相,其极化矢量可以在单斜面内自由转动,大大降低了Bi Fe O3薄膜R-T转变的势垒。通过电畴表征发现,Li+-Nb5+离子共掺杂的Bi Fe O3单层薄膜以及Ba Ti O3/Bi Fe O3双层薄膜都存在自极化行为,它们自极化形成的主要原因同样是应力诱发氧空位界面偏聚所形成的电场。Bi Fe O3薄膜中低对称M相及自极化行为的共同作用有利于大幅提高Bi Fe O3薄膜的压电性能(>110pm/V),达到可与铅基压电材料相媲美的水平。此外,大大降低的漏电流同样对Li+-Nb5+离子共掺杂的Bi Fe O3单层薄膜以及Ba Ti O3/Bi Fe O3双层薄膜获得优异的压电性能具有重要的贡献。为了能够实现稳定的负电容,在双层薄膜结构中提出直流偏压辅助模型,原则上该模型要求两层薄膜的介电常数具有较大的差异,且具有较小介电常数的薄膜必须有铁电材料组成。根据直流偏压辅助模型构建Bi Fe O3/Ba Ti O3双层薄膜结构,当直流偏压的电场大于负电容临界电场时,在Bi Fe O3/Ba Ti O3双层薄膜中获得了稳定的负电容。通过研究Ba Ti O3薄膜厚度分数和铁电薄膜自极化电场大小对负电容临界电场的影响,发现调节Ba Ti O3薄膜的厚度分数和铁电薄膜的自极化伴随电场的大小,可以有效降低双层膜电容器的负电容临界电场,为研究小偏压甚至是零偏压辅助的负电容提供可能。不同于直流偏压辅助模型,由两种介电常数接近的铁电材料构成三明治结构更加有利于电场在复合薄膜中均匀分布,为此利用介电常数相近的非晶Ba Ti O3薄膜和结晶Bi Fe O3薄膜构造了具有高击穿场强和高储能密度的LNO/Bi Fe O3/Ba Ti O3/Bi Fe O3三明治结构复合薄膜,其储能密度在1665k V/cm的电场下储能密度达到18.4J/cm3。通过调控三明治结构复合薄膜中的非晶相与结晶相的比例,分析对比击穿场强及储能密度的变化发现,只有当非晶相比例合适时,才能在非晶相和结晶相共存的三明治结构复合薄膜中同时获得大的击穿场强和Pm-Pr,从而获得较大的储能密度。