石墨烯(graphene)具有极高的载流子迁移率、优良的热导率等性质，是未来电子器件中用以替代硅的理想材料。然而石墨烯的零带隙特性极大地限制了它在微电子器件中的应用。如何打开和控制石墨烯的带隙成为了石墨烯电子学应用的一个关键科学问题。将二维石墨烯裁剪成准一维的纳米条带是一种理想的打开石墨烯带隙的方法。实验证实，宽度小于10 nm的石墨烯纳米带场效应晶体管的室温开关比可高达107。石墨烯纳米带的电子性质与宽度、边界构型、缺陷和衬底等密切相关，因此，批量制备宽度可控边界光滑的高质量石墨烯纳米带对于基础研究和商业化应用非常关键。而要实现这一目标，就需要在原子尺度对石墨烯纳米带制备的微观机制进行深入的研究和理解。本论文基于密度泛函理论的第一性原理方法，研究了过渡金属催化/氧化切割碳纳米管/石墨烯片制备石墨烯纳米带的切割机理、氧原子插层将石墨烯从金属衬底脱附的插入机制以及硼氮掺杂调节Y型三分支石墨烯纳米带电子性质。本研究主要内容包括：　　⑴过渡金属单原子催化切割碳纳米管制备石墨烯纳米带。针对石墨烯纳米带的可控制备这一难题，我们在理论上揭示了过渡金属单原子催化切割碳纳米管实现石墨烯纳米带低温可控制备的微观机制。结果表明，在氢气环境中利用过渡金属(如铜Cu)单原子做催化剂能够显著降低打开碳—碳键的反应势垒，从而可以在低温(200-300℃)下通过纵向切割单壁碳纳米管制备zigzag边界的石墨烯纳米带。由于碳纳米管具有曲率能，其直径越小越容易被切割开，因此有望通过控制实验条件获得窄的石墨烯纳米带。这种金属单原子催化切割碳纳米管的方法适用于大多数过渡金属(如锰Mn、铁Fe、钴Co、镍Ni、钯Pd、铂Pt)。　　⑵过渡金属纳米颗粒催化切割石墨烯的机理。实验上发现:铁Fe、钴Co、镍Ni等过渡金属颗粒在石墨烯上可以沿特定方向切割出长而直的边界光滑的沟道;而银Ag颗粒则只能得到弯曲和不规则的石墨烯沟道。催化切割石墨烯的方向性和催化剂依赖性的微观机制一直不清楚。我们建立了过渡金属表面与石墨烯边界的界面动力学微观模型，发现切割的方向性主要是由于过渡金属颗粒表面和某些特定的石墨烯边界形成的界面比其它边界更稳定而导致的。而通过考虑金属-石墨烯界面与侵蚀剂（如氢和氧）钝化的石墨烯边界之间的竞争以及温度和侵蚀剂压强的影响，很好的解释了切割的催化剂依赖性问题。我们进一步从理论上提出了不同金属催化切割石墨烯制备纳米带的实验条件。　　⑶应变诱导的定向氧化切割石墨烯制备石墨烯纳米带。针对氧化切割石墨烯中切割方向缺乏有效控制这一难题，我们提出对石墨烯施加单轴拉伸应变打破其高对称性，使得吸附在石墨烯表面的氧原子沿特定方向排列形成平行的环氧基链，从而实现定向氧化切割得到石墨烯纳米带。研究表明，外加的拉伸应变不仅可以使环氧基链沿垂直或接近垂直于应变的方向定向排列，还显著地降低了切割的反应势垒。我们还设计了一种实验上可能实现这一设想的途径:将石墨烯放到柔性衬底上，通过拉伸或弯曲衬底来对石墨烯施加应变，进而进行定向氧化切割。　　⑷氧原子插层脱附石墨烯—金属衬底的机理。氧原子插层在实验上被证实可以将气相化学沉积法(chemical vapor depositon，CVD)长成的石墨烯从过渡金属衬底脱附，但是其插入机制并不清楚。我们通过仔细分析氧原子从金属表面钝化的石墨烯边界插入的反应路径和势垒，发现氧原子通过Cu(111)表面的zigzag和armchair石墨烯边界插入的反应势垒较低，可以在较低温度下(～150℃)进行，从而避免对石墨烯的氧化侵蚀。对于Ni(111)表面的石墨烯，氧原子通过zigzag边界插入很困难，而通过armchair边界则较为容易。我们提出了利用氧原子插层将石墨烯从金属表面脱附的实验条件。　　⑸硼氮掺杂调节Y型三分支石墨烯纳米带的电子性质。为了克服普通石墨烯纳米带有限温度下的结构易变性，我们在理论上设计了一种Y型三分支石墨烯纳米带(TWG)结构。这种TWG结构不仅具有很高的力学稳定性，而且三个分支具有相对独立且可调的电子结构。我们研究了利用硼氮掺杂调节zigzag边界的TWG(ZZ-TWG)的电子结构。发现非对称的硼氮掺杂可以将ZZ-TWG转变为半金属材料，这使得硼氮掺杂的ZZ-TWG可能在自旋电子学方面具有潜在的应用价值。而重度的硼氮掺杂能够使金属性的ZZ-TWG转变为半导体。