大气中NOx的排放给自然环境和人类生产及活动带来严重的危害,控制NOx的排放一直是国内外研究的热点。选择性催化剂还原（SCR）技术作为NOx脱除的主要技术之一,SCR催化剂是该技术的核心,催化剂的选择直接影响SCR脱硝的效率。本文在传统的钒基SCR催化剂研究的基础上,利用基于量子化学的密度泛函理论（DFT）开展了对钒基催化剂的改性机理研究,针对SCR催化剂改性这一科学问题从分子层面探讨了钒基SCR催化剂的改性机理。首先在V2O5/TiO2催化剂的TiO2晶体的O位利用非金属F和N以及Ti位利用金属Cu、La和Ce进行掺杂,主要构建不同的掺杂结构模型,通过DFT计算,研究F、N、Cu、La和Ce掺杂的V2O5/TiO2催化剂结构的键长、NO的吸附能和态密度等信息,结果表明,掺杂后催化剂键长发生改变,进而使催化剂结构发生较小改变;NO的吸附能计算可知,Cu和Ce的掺杂使NO的吸附能增大,Ce-V2O5/TiO2表面的NO吸附能最大,为-1.73 e V;态密度分析表明,N、Cu、La和Ce的掺杂使催化剂结构的带隙变小,导带区间向左移动,价带区间电子向导带区间转移,进而提高催化剂的催化活性。其中,Ce掺杂的效果明显优于其他元素的掺杂,对SCR催化剂的催化反应更加有利。针对对稀土元素La、Ce和Pr掺杂的V2O5-WO3/TiO2（001）催化剂进行了基于量子化学的密度泛函理论研究,通过计算其键长、能带和态密度,发现稀土元素La、Ce和Pr的掺杂对V2O5-WO3/TiO2催化剂的结构影响较小,键长变化不大;Ce-V2O5-WO3/TiO2的带隙宽度最小,为0.08 e V,电子更易发生跃迁;PDOS分析表明,稀土元素的掺杂使V2O5-WO3/TiO2催化剂的CB区间向左移动,且CB区间电荷能量减小,更容易产生电子跃迁,从而提高催化剂表面的催化活性。进一步针对NO和NH3在催化剂Ce-V2O5/TiO2（001）表面上的吸附反应,通过DFT计算,阐明了NO以N端和O端两种吸附取向在Ce-V2O5/TiO2（001）表面上的吸附行为,对不同吸附位点的吸附能、几何构型参数、电荷和态密度的分析计算,结果表明,NO在Ce-V2O5/TiO2（001）表面的吸附均为化学吸附,且以N端在顶位吸附时结构最稳定,吸附能达到-1.78 e V。NH3在Ce-V2O5/TiO2（001）表面的Lewis酸位和Br（?）nsted酸位上吸附计算结果表明,Br（?）nsted酸位对NH3的吸附更强,吸附能为-2.95 e V。