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随着电子科学技术的持续发展,多层陶瓷电容器(MLCC)在航空航天、军事防御、石油勘探等领域的应用要求也越来越苛刻。例如,在太空中,没有了空气的调节作用,航天飞机、宇宙飞船等太空飞行器,向阳面舱外温度超过100°C,背阳面为零下100°C,这就要求用于太空飞行器上使用的电子元器件在-100°C100°C范围内具有稳定的性能。同时为了实现可持续发展,适应当前我国对保护环境的要求,电介质陶瓷除了满足无铅的要求外,还需要具有高介电常数、宽温度稳定性和低介电损耗的性能。因此,本文选取了具有高介电常数、耐高温特性且在现代电子工业中得到广泛应用的BaTiO3陶瓷进行改性,在BaTiO3-Ba(Fe0.5Nb0.5)O3基体中添加(Bi0.5Na0.5)TiO3、Bi(Mg2/3Nb1/3)O3和Bi(Mg0.5Zr0.5)O3作为改性剂,通过移峰、压峰、产生弛豫等效果来改善陶瓷的介电温度稳定性,系统研究了陶瓷材料的组成、结构与性能之间的内在关系,开发出了具有高介电常数、宽介电温度稳定性和低介电损耗的高性能电介质陶瓷材料,有利于推动多层陶瓷电容器在宽温宽频等复杂环境的应用。由于以BaTiO3为基体的材料,多数都存在高温段温度稳定性优良,而低温段温度稳定性不足以达到应用标准,首先本文在BaTiO3中添加不同含量的Ba(Fe0.5Nb0.5)O3,制备出(1-x)BaTiO3-xBa(Fe0.5Nb0.5)O3(BT-xBFN)系列弛豫型铁电体陶瓷,将居里温度移动到室温以下,重点研究了陶瓷的移峰机理和弛豫特性。结果表明,随着BFN的增加,BT-xBFN陶瓷的四方率逐渐减弱,并且伴随着正常铁电体向弥散铁电体转变,最终转变为弛豫铁电体的过程。其次选取0.9BT-0.1BFN组分作为基体,添加不同含量的(Bi0.5Na0.5)TiO3,制备(1-x)[0.9BaTiO3-0.1Ba(Fe0.5Nb0.5)O3]-x(Bi0.5Na0.5)TiO3(BT-BFN-xBNT)系列弛豫型铁电体陶瓷,研究了该体系陶瓷的微观结构、宽温度范围下的介电性能,同时分析了介电温度稳定性优化的原因,从而获得达到X8R(EIA)标准的陶瓷材料。通过能谱分析和透射电镜证实了陶瓷内部由于元素分布不均匀出现了“核-壳”结构,使得体系内部在较宽的温度范围内在晶粒和晶界处存在两种具有不同极化特性的微区,继而引起成分起伏相变,使陶瓷的介温图谱在-87150°C范围内变得比较平坦,并且在-58°C和144°C出现两处介电异常峰,这两个介电异常峰随着BNT含量增加向高温方向移动。当0.06 x 0.10时,陶瓷的室温介电常数为18642189,介电损耗为0.0310.137,不仅符合X8R的标准,并且在低温段表现出优异的介电温度稳定性。再次,为了拓宽陶瓷的温度稳定性范围,向0.846BT-0.094BFN-0.06BNT陶瓷中添加不同含量的Bi(Mg2/3Nb1/3)O3,制备(1-x)[0.846BaTiO3-0.094Ba(Fe0.5Nb0.5)O3-0.06(Bi0.5Na0.5)TiO3]-xBi(Mg2/3Nb1/3)O3(BT-BFN-BNT-x BMN)系列弛豫型铁电体陶瓷,利用非铁电相的加入降低材料的铁电性,对其进行压峰,获得达到X9R标准的陶瓷材料。研究了陶瓷的相组成、微观结构、宽温度范围下的介电性能,并对其介电温度稳定性的优化原因进行了分析。结果表明陶瓷内部不存在宏观电畴,而是以无明显形态特征的极化纳米微区(PNRs)的形式存在,非铁电相BMN的添加减弱了陶瓷材料的铁电性,起到压峰的作用,使得介温曲线在-55450°C范围内变得平坦。当频率为1kHz时,BT-BFN-BNT-0.20BMN陶瓷在-55222°C范围内满足TCC25°C±15%,室温介电常数为617,介电损耗为0.0268。当频率为10 kHz时,0.15 x 0.20陶瓷在-55450°C范围内满足TCC25°C±15%,室温介电常数为604648,介电损耗为0.01720.0203。BT-BFN-BNT-xBMN陶瓷不仅符合X9R的标准,还具有介电损耗低、使用频率范围广、高温介电温度稳定性优异的优点。接着,为了揭示Bi系氧化物和BFN优化陶瓷宽温稳定性的机理,首先将不同含量的Bi(Mg0.5Zr0.5)O3加入到0.94BaTiO3-0.06(Bi0.5Na0.5)TiO3(BT-BNT-xBMZ)中,减弱陶瓷的铁电性,同时起到移峰和压峰的作用,使介温曲线在-30201°C范围内变得平坦。BT-BNT-xBMZ陶瓷的室温介电常数从2278降低到1073,介电损耗从0.0203降低到0.0137,在-30201°C范围内,容温变化率符合TCC25°C±15%,低温端不符合XnR(n=7,8,9)要求的-55°C的标准。然后在0.752BaTiO3-0.048(Bi0.5Na0.5)TiO3-0.2Bi(Mg0.5Zr0.5)O3中加入BFN。结果表明掺杂元素Fe和Nb在陶瓷内部晶界处分布比较多,极易形成非铁电性的区域。BFN加入陶瓷基体中减弱了陶瓷的铁电性和弛豫特性,将介电常数的峰值压低,介温曲线在-55200°C范围内变得比较平坦。BT-BNT-BMZ-0.1BFN陶瓷室温介电常数为853,介电损耗为0.0202,符合X9R的标准;BT-BNT-BMZ-0.125BFN陶瓷室温介电常数为712,介电损耗为0.0307,符合X8R的标准。最后,通过对比BT-0.1BFN、BT-BFN-0.06BNT和BT-BFN-BNT-0.2BMN陶瓷的结构和性能,表明陶瓷的相结构从立方相转变为立方相与四方相共存。BT-BFN-0.06BNT陶瓷由于成分不均,在晶粒内部形成一种宏观的核壳电畴结构,在晶粒外围区域以无明显形态特征的PNRs的形式存在,意味着在BT-BFN-0.06BNT陶瓷中存在铁电相与弛豫相共存的现象,使得BT-BFN-0.06BNT陶瓷在宏观性能上表现出明显的铁电性和弛豫性,而BT-BFN-BNT-0.20BMN陶瓷内部不存在具有明显形态特征的铁电相电畴,而是以无明显形态特征的PNRs形式存在,偶极子长程有序排列被破坏,导致陶瓷材料的铁电性减弱,介电常数与介电损耗都减小,使得陶瓷的介温图谱变得平坦宽化,介电温度稳定性得到优化。