化学反应体系的时空动力学主要研究非线性非平衡条件下化学反应在时间和空间上的有序自组织结构,比如化学振荡、化学波和时空斑图等。本文从实验、机理分析和模型模拟方面对碘酸盐-亚硫酸盐-硫代硫酸盐反应体系的时空动力学进行了系统的研究和分析。该反应体系中质子和碘离子的混合自催化、多正负反馈过程和多反馈剂的特定非线性机理决定了其丰富的非线性动力学行为。实验中采用亚硫酸盐-硫酸溶液进入反应器前预混合的方法有效减弱局部酸化从而消除了振荡行为对温度极端敏感的缺点,为系统全面研究该体系的时空动力学提供了保证。本文从四个方面即均相封闭体系动力学、CSTR (Continuous flow Stirred Tank Reactor)时间自组织动力学、封闭反应-扩散体系化学波和CFUR (Continuously Fed Unstirred Reactor)时空斑图,分别使用封闭反应器、CSTR反应器、培养皿和CUFR反应器对碘酸盐-亚硫酸盐-硫代硫酸盐反应体系的时空动力学进行了系统实验研究。首先,温度对封闭体系均相动力学行为有本质影响,随着温度的增加,反应体系从时钟反应转变到衰减振荡,反应诱导期大大缩短。pH钟反应、单峰振荡和衰减振荡中pH大幅度极速下降过程对应着温度迅速升高,这主要是由碘酸盐-亚硫酸盐质子自催化的放热反应导致的。另外,各反应物初始浓度的变化对动力学曲线有本质影响。其次,CSTR实验中发现三个新现象:温度振荡,复杂振荡和温度补偿。伴随pH振荡温度表现出相应的振荡现象,每个振荡周期中pH急速下降和升高的过程对应着温度快速升高,高pH状态温度相对缓慢下降。温度周期性振荡现象可以通过体系周期性的放热反应和恒温水浴热交换来解释。温度振荡的振幅可在0.1oC-2.5oC范围变化,这主要依赖于反应物初始浓度、流速和恒温温度等控制参数的变化。随着亚硫酸盐浓度的增加,大振幅简单振荡经历11型振荡后又过渡到另一种大振幅的简单振荡模式。这种复杂振荡的变化过程主要源于体系中两个正反馈来源和化学反应对氢离子的不同反应级数。在不同初始浓度和一定的温度范围内,存在不同程度的振荡周期的温度补偿现象,这种现象可能是由周期性反应过程中高pH诱导期阶段对温度变化不敏感导致的。第三,封闭反应-扩散体系在特定条件下存在共存的pH脉冲波和碘前沿波、共存的pH前沿波和碘前沿波以及不同质量分数凝胶介质可以控制化学波的传播方式。第四,空间开放凝胶反应器CFUR时空斑图研究中同样存在pH和碘的两种斑图。首次发现通过振荡斑点路径走向I3--淀粉配合物的迷宫图案。加入体系的淀粉含量不同,可以得到碘脉冲波、点状斑图、枝状斑图和迷宫图案。降低硫酸浓度,碘化学波相遇后彼此间形成定态线。应用pH指示剂发现pH前沿波和脉冲波,加入聚丙烯酸钠改变质子扩散系数产生前沿波失稳即pH前沿振荡现象。最后,应用简化的四步反应机理模型和能量守恒方程在Madonna程序中分别对封闭和开放体系的均相动力学进行模拟。模拟结果重现了实验中的主要现象和特征,尤其是实验中的温度钟反应,温度对封闭体系动力学曲线的本质影响,CSTR中的温度振荡和复杂振荡现象。本课题创新性的时空动力学行为研究把多反馈pH非线性反应应用于时空斑图研究,为化学斑图形成的一般条件和普适性规律的探索提供了思路,在设计复杂化学斑图和有节奏移动的pH响应性凝胶方面有潜在应用,促进对自然界和生物发育各种时空结构的理解,而且设计的动力学自组织结构有可能应用于实践领域中如印刷技术、制作二维和三维结构模板和生物细胞孵化基底等。