新型负载型离子液体的设计制备及其协同催化Biginelli和Knoevenagel反应研究

来源 :三峡大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:WieldWolf
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
离子液体阴阳离子种类丰富,理化性质优异:结构可调、化学、热稳定性好、蒸气压低、溶解性强等,作为“清洁溶剂”和催化剂在化工和催化领域的应用前景颇为广阔。然而,将离子液体用于催化反应存在用量大、原子利用率低及难以回收等困难。基于负载型离子液体在催化和分离领域的独特优势,本文采用嫁接法将咪唑类离子液体负载于硅基材料孔道表面,设计制备了一系列介孔硅材料负载型离子液体。采用嫁接法将单咪唑离子液体负载在介孔材料MCM-41孔道表面,接着采用等容浸渍法掺杂Cu,制备了一系列MCM-41负载型单咪唑类离子液体IL-anion@MCM-41@Cu;采用嫁接法将双咪唑离子液体负载在介孔材料PMO孔道表面,制备了一系列PMO负载型双咪唑类离子液体PMO-IL-anion;采用FT-IR、UV-Vis、XRD、SEM、N2吸附-脱附、EDS、TG等表征方法对催化剂结构性能进行确认。结果表明:咪唑类离子液体已成功嫁接于材料孔道表面,且未影响载体的孔道特征。另外,催化剂具有良好的热稳定性。在以乙醇为溶剂的Biginelli反应中,考查了一系列MCM-41负载型单咪唑类离子液体IL-anion@MCM-41的催化活性。其中,含有HSO3-的催化剂IL-HSO3@MCM-41催化性能最好,原因可能是该催化剂具有提供氢质子、稳定和活化底物的能力,使得底物分子反应的活性中心增加进而促进反应。采用浸渍法对IL-HSO3@MCM-41掺杂Cu后,催化剂的催化性能进一步提升,这是由于Cu在载体上的良好分散增加了催化剂的活性中心。在最佳反应条件和最优催化体系中,反应转化率和产率均在90%以上。催化剂的循环实验证明:IL-HSO3@MCM-41@Cu可有效重复使用6次。在以乙醇为溶剂的Knoevenagel反应中,考查了一系列PMO负载型双咪唑类离子液体PMO-IL-anion催化活性。其中,催化剂PMO-IL-PF6和PMO-IL-NTf2的催化性能最好,原因可能是催化剂具有的碱性位点和介孔载体的协同催化作用。在最佳反应条件和最优催化体系中,反应转化率和产率均在91%以上。催化剂的循环实验证明:PMO-IL-PF6(PMO-IL-NTf2)可有效重复使用5次。此外,所获目标产物结构均通过熔点测试和1HNMR和LC-MS分析得到了证实。以上设计的新型负载型离子液体兼备均相和非均相催化体系的优点:在减少离子液体用量、提高离子液体利用率的同时,还能够使其很好的与产物分离,而且不会对环境造成污染,为工业催化合成提供了新的思路。
其他文献
师陀对鲁迅小说的继承表现在多个方面。在小说模式上,他继承了鲁迅小说的"离去———归来———离去"的离乡模式和"看与被看"的围观模式。
根据12Cr12Mo马氏体耐热钢标准成分范围,结合理论分析与实践经验,进行成分再设计,平衡铁素体、奥氏体形成元素,添加W、Co等元素,确定新设计的马氏体耐热钢成分为0.1C-12Cr-2.
<正>盛可以说过,“创作是一种呼吸过程:吸取大自然之气(社会/生活/人生),呼出心中之气(悲痛/思索/倾诉)”。作家对世界的独特感悟方式,使她在驳杂繁复的大自然之气里,主要选
<正>ICU常收集各种急、危、重症患者,需建立人工气道的患者概率较高,因此,人工气道的管理至关重要。吸痰操作便成为气道管理一项不可缺少的技术。在临床中,我们常采用中心负
电线电缆的检验使用人工机械的方式,对检验的结果的准确性无法进行提高,通过使用压力传感技术来进行改善,加强传感器的使用水平,使电线电缆能够在高温下也能够进行检验,提高
针对焦作矿区煤层埋藏特点,进行生产工序试验,提出了适合本矿区放顶煤开采合理的生产工序。
<正>陶渊明的曾祖陶侃是东晋初年名将,都督八州军事,封长沙郡公,声威显赫一时,死后追赠大司马。祖父陶茂官至太守,父亲亦曾出仕。陶氏地位虽不如南下名族高贵,也是
对远程医学与健康管理的概念、模式及发展趋势进行了讨论。两者虽是不同的学科,但随着区域卫生信息化的快速发展,已逍步形成相互依存、相互促进的人类健康产业实体,因而具有广阔
目的:探讨西部偏远山区小学教师成就动机与心理健康的相互关系。方法:采用临床症状自评量表(SCL-90)和成就动机量表(AMS)对636名西部偏远山区小学教师测查。结果:西部偏远山区小学教
<正> 黑洞的热辐射-Hawking辐射已有了许多讨论。我们知道黑洞还存在着另一种辐射,与温度无关的自发辐射——非热辐射。最近赵峥(北京师范大学学报(自然科学版),