【摘 要】
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本论文以异佛尔酮C=C双键选择性加氢为目标,研究了Al2O3载体的焙烧温度、Pd/Al2O3催化剂的制备方法、制备和还原条件以及助剂Ni、Rh等对载体和催化剂物性、催化活性和选择性的影响,以期通过制备方法和条件的优化减小活性组分Pd纳米颗粒的粒径,提高其分散度,并通过助剂的协同作用达到提高异佛尔酮C=C选择性加氢活性和选择性的目标。研究结果表明,随着载体焙烧温度的升高,Al2O3晶型发生变化,其比
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本论文以异佛尔酮C=C双键选择性加氢为目标,研究了Al2O3载体的焙烧温度、Pd/Al2O3催化剂的制备方法、制备和还原条件以及助剂Ni、Rh等对载体和催化剂物性、催化活性和选择性的影响,以期通过制备方法和条件的优化减小活性组分Pd纳米颗粒的粒径,提高其分散度,并通过助剂的协同作用达到提高异佛尔酮C=C选择性加氢活性和选择性的目标。研究结果表明,随着载体焙烧温度的升高,Al2O3晶型发生变化,其比表面积及孔容逐渐减小,孔径逐渐增大,且载体表面酸量减少。随催化剂焙烧温度的升高,Pd O晶粒聚集,尺寸变大,且更加难以还原。随着还原温度的升高,催化剂的还原程度升高,催化剂孔径变大,比表面积变小,孔容变化不大,金属Pd颗粒尺寸变大,粒径分布范围逐渐变宽。研究证实在Pd/Al2O3催化剂的制备过程中,载体最优焙烧温度为800℃,催化剂最优焙烧温度为500℃,催化剂最优还原温度为200℃。研究结果证明在0.2 wt%的低负载量时,Al2O3负载的Ni、Rh、Pt、Pd催化剂中异佛尔酮加氢活性顺序为:Pd＞Rh≈Pt＞Ni,TMCH选择性顺序为:Pd＞Rh＞Pt＞Ni,Pd/Al2O3是异佛尔酮C=C加氢活性、选择性和稳定性最优的催化剂。5 wt%Ni/Al2O3催化剂具有相当高的异佛尔酮C=C加氢活性、选择性和稳定性,考虑到其经济性和成本优势,可以作为异佛尔酮选择性加氢催化剂的第二选项。研究发现共浸渍法制备的Pd-Ni/Al2O3催化剂其异佛尔酮加氢活性和TMCH选择性比顺序浸渍法（先Ni后Pd）制备的催化剂稍好。Pd-Ni/Al2O3催化剂其异佛尔酮加氢活性、TMCH选择性和稳定性均比Pd/Al2O3催化剂差,说明对异佛尔酮C=C选择性加氢Ni不是Pd/Al2O3催化剂的适宜助剂。研究还发现共浸渍法制备的Pd-Rh/Al2O3催化剂其异佛尔酮加氢活性和TMCH选择性比顺序浸渍法（先Rh后Pd）制备的催化剂稍好。Pd-Rh/Al2O3催化剂其异佛尔酮加氢活性、TMCH选择性和稳定性均比Pd/Al2O3催化剂差,优于Pd-Ni/Al2O3催化剂,说明对异佛尔酮C=C选择性加氢Rh也不是Pd/Al2O3催化剂的优良助剂,但优于Ni。
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