三氧化硅担载的铜基催化剂上气相合成3-甲基吲哚:助剂和催化剂制备方法的影响

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长期以来,3-甲基吲哚在很多领域都具有极其重要的应用,因此,它的合成引起人们的广泛关注。  本文以甘油和苯胺为原料气相合成3-甲基吲哚。研究了MgO、ZrO2和Al2O3助剂对Cu/SiO2催化剂活性和选择性的影响,其中重点研究了Al2O3助剂含量和催化剂制备方法对Cu-Al2O3/SiO2催化剂性能的影响。催化剂的表征采用了X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、H2程序升温还原(TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)以及热重-差热(TG-DTA)分析技术。  结果表明,MgO、ZrO2和Al2O3助剂均能增强活性组分铜与载体间的相互作用,进而提高了铜粒子在载体上的分散度,使Cu/SiO2催化剂的活性和选择性得到了增加,其中Al2O3助剂的促进效果最好。随着Al2O3含量的增加,Cu-Al2O3/SiO2催化剂的活性和选择性呈现先升高后降低的趋势,最佳含量为1.1 mmol/g。与等体积浸渍法(IWI)和超声波浸渍法(UI)制备的Cu-Al2O3/SiO2催化剂相比,共沉淀法(COP)制备的Cu-Al2O3/SiO2催化剂的催化性能更好,该催化剂不仅具有很好的活性组分分散度、较好的抗烧结性,而且具有大量的弱酸中心数。当Al2O3含量是1.1 mmol/g时,反应到第3h,在Cu-Al2O3/SiO2(COP)催化剂上3-甲基吲哚的收率达到44%,催化剂经再生活化后,反应51h,3-甲基吲哚的收率还能达到41%。通过差热分析测试可知,不同制备方法制得的Cu-Al2O3/SiO2催化剂的积碳类型也不同。
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