【摘 要】
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治理生产生活中所排放的大量氮氧化物的毒害作用,催化还原脱除是备受关注的高效途径,针对此途径设计低毒耐用的廉价催化剂是多相催化研究中的重要课题,因此本论文选择CuO基催
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治理生产生活中所排放的大量氮氧化物的毒害作用,催化还原脱除是备受关注的高效途径,针对此途径设计低毒耐用的廉价催化剂是多相催化研究中的重要课题,因此本论文选择CuO基催化剂结合稀土元素Ce进行了表面复合催化剂合成及表征研究。不同于传统制备方法,本研究利用Ce(IV)前驱化合物与Cu2O基体表面的氧化还原反应,在Cu2O表面蚀刻嵌入少量Ce物种,通过调变Ce的不同含量,合成了均匀分散表面为Ce-Cu紧密复合层的样品,对这些样品进行热处理得到了结构稳定的催化剂用于NH3选择性还原脱除NO反应(NH3-SCR-NO),进行了相关催化活性、抗水和抗硫性能及催化稳定性测试。由XRD、Raman、SEM、XPS、H2-TPR、NH3-TPD等表征手段表明,少量Ce的嵌入(0.83-2.3wt.%)就可在CuO表面获得Cu(I)-Cu(II)及Ce(III)-Ce(IV)多氧化态物种共存且组成可调的复合界面,相应的氧化还原性质及表面酸中心性质也可得到有效调控,由此获得了性能优良的NH3-SCR-NO催化剂,如(CeOx)1.6wt.%^CuO样品在GHSV=100,000 h-1,200℃-220oC范围内NO转化率可达95%,在加入200 ppm SO2后在280℃-320oC温度范围内NO转化率仍可达90%,并在48小时稳定性测试中保持性能基本不变,这种抗硫催化性能表明所制备催化剂具有良好的应用前景。在此基础上,还对由共沉淀法制备的Cu-Mn氧化物掺杂Ce获得了Ce-Cu-Mn三元复合催化剂,结果表明在GHSV=40,000h-1,100℃-240℃条件下NO转化率皆可达100%,特别是Cu(0.3)-MnOx-Ce(12.5%)催化剂活性温度窗口更宽,抗水抗硫能力相对于Cu-Mn二元催化剂显著提高。
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