【摘 要】
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我国能源结构以煤炭为主,燃煤污染物排放对人类经济生活危害巨大,目前广泛采用的联合脱硫脱硝技术存在投资高、占地大、系统复杂等问题,开发湿法同时脱硫脱硝是解决这一矛盾
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我国能源结构以煤炭为主,燃煤污染物排放对人类经济生活危害巨大,目前广泛采用的联合脱硫脱硝技术存在投资高、占地大、系统复杂等问题,开发湿法同时脱硫脱硝是解决这一矛盾的方向之一,其关键在于选择合适的氧化剂实现湿法脱硝。为此,本文在自制小型鼓泡塔实验台上,分别探索了尿素/H2O2及非均相类Fenton湿法氧化脱硝的特性。尿素/H2O2溶液湿法脱硝实验研究表明,双氧水的氧化作用能极大的促进烟气NO的脱除;H2O2浓度、溶液温度以及溶液酸碱度对NO的吸收影响较大;在H2O2浓度达2 mol/L,或高温和强碱环境(pH达12.3时)下,NO脱除效率可达90%以上,但不适于工业应用;H2O2本身、分解产生的自由基和O2氧化NO共同组成了H2O2溶液氧化吸收NO的过程;由热力学分析发现,H2O2氧化可实现高效脱除烟气中NO,但温度升高对尿素/H2O2溶液吸收NO不利;由动力学计算得到NO和H2O2的反应分级数分别为1和0.28;指前因子A0为0.123 L0.28/(mol0.28·s),表观活化能Ea为5.098 kJ/mol。为了提高H2O2的氧化能力,通过浸渍法制备负载型催化剂,构建了非均相类Fenton体系;以NO脱除效率为评价标准,确定了制备非均相类Fenton催化剂的最佳载体、前驱物浓度、焙烧温度和焙烧时长;BET、XRD测试分析表明:Fe2O3/沸石催化剂的比表面积和孔容积较沸石载体变小而平均孔径变大;负载前后载体结构不变,活性组分主要以低结晶度、颗粒较小的Fe2O3高度分散在载体表面。非均相类Fenton湿法脱硝实验研究表明:非均相类Fenton氧化可有效脱除烟气NO;H2O2浓度、溶液初始pH、催化剂用量和反应温度对NO脱除效率均有较大影响,最佳H2O2浓度和催化剂用量的临界值互相关联;最佳反应温为50℃;碱性环境不利于非均相类Fenton氧化脱除NO;NO脱除效率随催化剂循环使用次数的增加缓慢降低,循环使用五次之后依然有48%,催化剂稳定性良好,可重复利用。非均相类Fenton湿法脱除烟气NO主要是由于H2O2催化分解生成的·OH自由基的氧化作用所致。
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