【摘 要】
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目前锌离子导电固态聚合物电解质（Solid polymer electrolytes,SPEs）普遍存在常温电导率低的缺点,限制了其在锌离子电池中的实际应用。因此,需要对组成锌离子导电SPEs的关键材料,包括导电盐和聚合物介质,进行进一步设计,以期有效提升其电导率。与传统的ZnCl2、Zn SO4和Zn（Cl O4）2等无机锌离子导电盐相比,含氟磺酰亚胺类锌盐由于其阴离子负电荷离域化程度高,配位能
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目前锌离子导电固态聚合物电解质（Solid polymer electrolytes,SPEs）普遍存在常温电导率低的缺点,限制了其在锌离子电池中的实际应用。因此,需要对组成锌离子导电SPEs的关键材料,包括导电盐和聚合物介质,进行进一步设计,以期有效提升其电导率。与传统的ZnCl2、Zn SO4和Zn（Cl O4）2等无机锌离子导电盐相比,含氟磺酰亚胺类锌盐由于其阴离子负电荷离域化程度高,配位能力弱,结构具有一定的柔顺性,因此有利于锌盐的解离,应用于SPEs有望获得优异的电化学性能。在众多聚合物基体中,聚氧化乙烯（Polyethylene oxide,PEO）具有低的玻璃化转变温度（-64 oC）和柔顺的分子链结构,并且对盐的溶解能力强,一直是SPEs研究的热点。但是,由于PEO在常温存在结晶区,阻碍了离子的迁移,导致PEO基电解质常温电导率低。而室温无定型的聚碳酸乙烯酯（Polyethylene carbonate,PEC）由于含有极性的碳酸酯基团（-OCO2-）,不仅对锌盐的溶解能力强,而且对锌盐的解离度大,因此有望作为PEO的替代基体,提高锌离子固态聚合物电解质的电导率。基于以上考虑,本工作采用一种简便易行的方法制备了三氟乙酸锌（Zn（CF3CO2）2）和双（三氟甲基磺酰）亚胺锌（Zn[N（CF3SO2）2]2,Zn（TFSI）2）。采用核磁共振（NMR）和傅立叶红外光谱（FT-IR）对产物的化学结构进行了表征。采用溶液铸膜法,制备了不同[Zn2+]:[O]摩尔比的新型Zn X2/PEO（X=CF3CO2,CF3SO3,TFSI）聚合物电解质膜。通过研究Zn（TFSI）2/PEO体系的[Zn2+]:[O]摩尔比与电导率的依存关系,优选了电解质体系获得最高电导率时的[Zn2+]:[O]摩尔比。以三种不同氟化阴离子的锌盐Zn X2（X=CF3CO2,CF3SO3,TFSI）为导电盐,研究了其聚合物电解质Zn X2/PEO（X=CF3CO2,CF3SO3,TFSI）的热相变行为、电导率、阳离子迁移数、耐氧化性和锌沉积行为等基础物理和电化学性质。制备了基于聚碳酸酯的新型聚合物电解质Zn（TFSI）2/PEC,对比研究了Zn（TFSI）2/PEC与Zn（TFSI）2/PEO的热相变行为和电导率。研究结果表明:（1）新型的Zn（TFSI）2/PEO电解质([Zn2+]:[O]=1:50～1:8,摩尔比,以下同含义)具有较低的玻璃化转变温度（Tg=–20至–11 oC）,显示聚合物链段运动能力强。在[Zn2+]:[O]=1:20时,Zn（TFSI）2/PEO电解质获得最高电导率(如,1.20×10–3S cm–1,100 oC)。（2）Zn（TFSI）2作为锌离子导电盐表现出优异的电化学性能。实验测量温度范围内（25～100 oC）,在Zn（TFSI）2/PEO、Zn（CF3CO2）2/PEO和Zn（CF3SO3）2/PEO三种电解质中,同一温度下,Zn（TFSI）2/PEO电解质具有最高的离子电导率,并且比另外两种电解质对应温度下的电导率,至少高一个数量级(例如,在100 oC时,Zn（TFSI）2/PEO(1.20×10–3 S cm–1)vs.Zn（CF3CO2）2/PEO(1.67×10–5 S cm–1)和Zn（CF3SO3）2/PEO(1.12×10–4 S cm–1))。与Zn（CF3CO2）2/PEO相比,Zn（TFSI）2/PEO电解质的阳离子迁移数更高（0.32>0.25）,耐氧化性更强(氧化电位3.01 V>2.63V,vs.Zn/Zn2+)。通过循环伏安法可以观察到,在不锈钢电极上,Zn（CF3CO2）2/PEO和Zn（TFSI）2/PEO电解质体系,均能实现锌离子的沉积和溶出。（3）无定型的Zn（TFSI）2/PEC电解质的电导率明显高于PEO体系。在测量温度范围内（25～100 oC）,同一温度下,Zn（TFSI）2/PEC电解质的电导率比对应的Zn（TFSI）2/PEO的电导率高1～3个数量级。例如,在30 oC时,Zn（TFSI）2/PEC([Zn2+]:[O]=1:4)的电导率高达1.55×10–4 S cm–1,比Zn（TFSI）2/PEO电解质(σ=1.70×10–6 S cm–1)高近两个数量级。
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