Au/TiO2光催化材料性能及机理研究

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面对日益严重的水环境污染问题,半导体光催化剂技术可直接将太阳能转化为降解所需要的化学能,从而成为一种高效清洁的污水处理方法。在众多半导体材料中,TiO2纳米材料展现了作为污水处理光催化剂的巨大潜力,但其宽禁带的能带结构决定了其只能被紫外线激发,而浪费了太阳光中主要的可见光部分。因此,对TiO2进行贵金属负载,利用金属纳米颗粒局域表面等离激元共振效应(LSPR)来增强光催化材料在可见光波段的吸收效率,提高光生电子-空穴对的分离率,对推广和发展新型光催化材料具有十分重要的现实意义。本文通过不同方法成功制备和表征了不同Au负载量的Au/TiO2粉末及薄膜材料,通过研究其光催化性能研究,得到了最优负载量参数。通过开尔文探针力(KPFM)显微镜测试不同光照条件下的Au/TiO2薄膜的电势变化,得到了TiO2和Au的电荷迁移情况,从而揭示了金属纳米颗粒局域表面等离激元共振效应(LSPR)增强光催化性能的直接证据。具体的研究工作如下:采用水热法合成了不同Au负载量的Au/TiO2粉末,扫描电子显微镜(SEM)与透射电子显微镜(TEM)表征显示Au颗粒与TiO2的小球粒径大小分别为10nm和23nm;X射线衍射(XRD)表征显示TiO2样品中锐钛矿和金红石含量比为4:1;紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)显示Au/TiO2材料吸光范围扩大到了可见光波段;光催化实验表明质量分数为0.5%的Au/TiO2光催化性能比纯TiO2提高了15%,在30分钟内可达到92%的降解率。为了解决粉末催化剂材料在实际使用中存在的不易回收问题,本文采用光还原法合成了不同Au负载量的Au/TiO2薄膜,扫描电子显微镜(SEM)与漫反射光谱(DRS)表征显示随着生长时间变长,Au-NPs形貌-先呈棒状再球状后呈现岛状结构分布。光催化实验结果表明LSPR可以明显提高光催化效率。相比TiO2薄膜,Au/TiO2薄膜光催化性能比纯TiO2提高了20%,在3h后达到58%的降解率。搭建了基于原子力显微镜的开尔文探针力显微镜测试平台,研究了Au/TiO2薄膜的光催化性能增强机制。测试过程是在不同光照条件下对同一样品区域进行测试,研究Au/TiO2界面上光诱导电荷分离现象,进而得到了LSPR增强光催化性能的直接物理图像。
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