论文部分内容阅读
煤炭、石油的大量使用引起大气中CO2浓度升高,导致的环境问题引起了全球学者们的高度重视。CO2的化学转化是一条绿色、可持续的能源道路。而光催化还原CO2则有独特的优势:无二次污染、利用太阳能资源、操作简单等。本研究以甲醇中光催化CO2产甲酸甲酯(MF)的产率来定量分析光催化剂的光催化效率,研究如下:(1)以温和溶剂热法制备双相TiO2,并通过表面浸渍合成了掺杂CuO的改性光催化剂。对该催化剂进行表征。结果表明,所得的催化剂为锐钛矿TiO2(A)和TiO2(B)混相微球结构,形貌规整性和颗粒分散度均优于TiO2(A),混相结构和CuO掺杂协同提高了纯TiO2(A)的紫外光和可见光吸收能力,并降低了光生电子空穴复合率。三元混相CuO/TiO2(AB)光催化产MF速率最高可达452.2μmol·g-1·h-1,展现出良好的稳定性。(2)金属有机框架(MOFs)是一类具有周期性网络结构的多孔晶体材料,有着形貌可控、官能团灵活调节等独特优势,因此选择了MIL-125(Ti)为研究对象,通过配体氨基化以及与还原氧化石墨烯(rGO)复合等方式获得光催化材料。表征结果表明,由于rGO的引入,NH2-MIL-125组分的分散性显著提高。氨基功能化以及rGO掺杂显著提高了纯MIL-125的紫外和可见光吸收能力,降低了光生电子空穴复合率。rGO作为良好的电子导体,延长了电子寿命。因此rGO@NH2-MIL-125表现出了较高的MF生成速率,达到1116.2μmol·g-1·h-1,并在重复性实验中展现出良好的稳定性。(3)多元金属硫化物ZnIn2S4有着丰富多样的形貌结构,是一类公认的具有优异光催化性能的半导体材料。通过选用不同的溶剂、硫源、控制合适的pH条件和加热条件合成了4种不同形貌的ZnIn2S4材料。结果表明,花状ZnIn2S4、花状空壳ZnIn2S4、ZnIn2S4纳米花和ZnIn2S4微球均为六方相晶型,都有着丰富的中孔和微孔结构。除纳米花形貌外,比表面积均在100 m2/g以上。形貌不同,紫外和可见光的吸收能力也有所区别。ZnIn2S4微球在紫外光照下产MF的速率最高,达到了1139.0μmol·g-1·h-1。4种ZnIn2S4材料也在可重复性实验中展现出良好的稳定性。