湖泊是一类在全球广泛分布的自然综合体。虽然存在成因、演化、发育阶段的差异,但湖泊的沉积作用大多在自身封闭、半封闭的贮水盆地中进行,能形成相对独立的沉积体系,是重建区域气候和环境变化的高分辨率载体,在第四纪气候与环境演化研究上发挥重要作用。但是,由各种湖泊代用指标重建的古气候和古环境信息往往出现差异、不吻合甚至相悖的现象。究其原因在于这些替代指标的建立大多是从其它沉积载体或者不同类型湖泊获得的,缺乏目标沉积环境的现代过程研究。特别是对于沉积环境相对特殊和极端的湖泊(如高盐湖泊等),不仅欠缺实用的古气候和古环境指标,对其生物地球化学的研究也相对较少。来源于微生物脂膜的四醚化合物(甘油二烷基甘油四醚,简称GDGTs化合物,主要分为古菌来源的iGDGTs以及细菌来源的brGDGTs)是近十多年来备受关注并取得一系列重要研究成果的脂类。这些化合物不仅广泛分布在具有不同氧含量、盐度、温度及pH值等的环境中,而且与环境因子有着较好的相关性,在海洋、土壤等环境已建立一系列的环境转换函数。值得注意的是,GDGTs化合物还具有很好的生物分类学意义,根据沉积载体中不同类型GDGTs化合物的分布特征,可以有效判别与这些化合物有关的生物源信息。作为GDGTs生物源的微生物如氨氧化古菌、甲烷氧化菌等在氮循环、碳循环的生物地球化学过程中都扮演重要角色,对GDGTs化合物的研究也为解析环境中的微生物地球化学提供手段。此外二醚化合物(DGDs)也是一类分布和来源都相对广泛的脂类,但其生物源信息模糊,而碳同位素技术的开发和应用为进一步解析二醚化合物的生物源提供信息。盐度对微生物群落的影响已经得到证实,但这种影响能否在其脂膜合成的四醚化合物GDGTs上记录下来,即盐度是否影响GDGTs的分布或者GDGTs的环境代用指标是否受盐度的影响而出现误差,这些均需要深入调查。此外,GDGTs化合物在盐湖中的分布特征是否能反应高盐环境的生物地球化学过程,我们还了解得很少。基于此,本论文主要聚焦在两方面开展工作。一是选择不同盐度的湖泊,探讨盐度是否影响GDGTs的分布以及相关环境代用指标的使用,并结合GDGTs在盐湖的分布特征探讨其生物来源与盐湖环境的生物地球化学过程。二是选取高盐湖泊,探讨高的盐度是否会抑制GDGTs源生物的生长,是否造成微生物无法合成GDGTs.本研究分别于2011年、2013年野外采集不同盐度湖泊,共有两类研究载体。一是中国东北内蒙古新巴尔左旗的十一个不同盐度湖泊(盐度梯度为0.76～278.66%o),分别采集这十一个湖泊表层沉积物及其周边土壤,分析这两类载体的GDGTs化合物分布特征以及不同类型GDGTs化合物的来源,并尝试探讨湖水阴、阳离子(即盐度)与湖泊沉积物中不同类型GDGTs化合物分布以及GDGTs常用指标之间的关系。二是位于中国内陆西北青海省的茶卡盐湖,湖水的平均盐度为325%0,约是海水平均盐度(35‰)的十倍,属于极端高盐湖泊。通过采集茶卡盐湖的入湖河流沉积物、湖泊沉积物以及周边土壤样品,分析三种不同类型样品中四醚GDGTs化合物的分布特征以及不同类型GDGTs化合物的来源。此外,还进一步验证基于其它沉积环境如海洋、土壤等建立的GDGTs温度或盐度指标在茶卡盐湖的适用性。论文通过对两种不同类型湖泊载体微生物脂类分布及其碳同位素的研究,主要取得以下几方面的进展和认识。其中对内蒙古新巴尔虎左旗不同盐度湖泊的湖泊沉积物及其周边土壤中GDGTs化合物的分析,主要在GDGTs化合物分布特征、brGDGTs异构体分布特征、iGDGTs化合物来源以及盐度与GDGTs分布及其指标的研究上有以下进展和认识：1.湖泊表层沉积物及土壤中GDGTs的分布特征。在由古菌合成的iGDGTs化合物中,GDGT-0与crenarchaeol的相对含量在湖泊沉积物和土壤中,均占明显优势。GDGT-0在湖泊沉积物中的比例高于土壤,而crenarchaeol的分布模式则相反,在土壤中的相对含量高于湖泊沉积物,但其异构体crenarchaeol’在土壤中的相对比例则高于湖泊沉积物。湖泊沉积物和土壤中brGDGTs的分布特征表明,brGDGTs Ⅱa和Ⅰa占支链GDGTs的主导,而土壤合成的Ⅱa和Ⅰa均高于湖泊沉积物。携带一个五元环的Ⅰb化合物是所有含环GDGTs化合物中最丰富的化合物,在湖泊沉积物中的含量高于土壤,其中湖泊环境中高含量的Ⅱ系列化合物与前人发表的湖泊沉积物分布特征一致。2.盐湖环境支链GDGTs异构体的分布模式。在本研究中的湖泊表层沉积物和土壤中均检测到brGDGTs的异构体,其中ⅢHa化合物异构体在湖泊沉积物和土壤中的相对比例都较高。但是统计前人发表的全球土壤中brGDGTs及其异构体分布特征的数据发现,在pH值较大的碱性土壤中,合成的Ⅲa’含量大多高于Ⅲa,而酸性土壤中则相反,表明pH可能是影响Ⅲa’分布的主要原因。湖泊沉积物中Ⅲa’和Ⅱa’的来源不同,前者可能多来源于周边土壤,而后者则可能由湖泊自身的一部分贡献。在本研究中IR1 036’和IR1034’之间的差异并不明显,Ⅱb异构体的比例要稍高于无环的Ⅱa。3.对不同类型iGDGTs化合物生物来源分析有以下几种认识。分子生物学的研究结果表明,湖泊沉积物中指示产甲烷古菌的mcrA基因的含量与GDGT-0的分布较一致,表明产甲烷古菌是GDGT-0的重要来源之一。但是mcrA基因与GDGT-0/cren指标的对比结果不太吻合,关于两者之间的差异性表现,还需要进一步的研究。对比湖泊沉积物中不同类型iGDGTs化合物相关性分析的结果可以发现,GDGT-0与crenarchaeol之间有相关性,说明GDGT-0至少有产甲烷古菌和奇古菌的贡献,此外GDGT-0与GDGT-2的相关性最显著,而crenarchaeol与GDGT-3的相关性最显著,是否可以据此推测,GDGT-2化合物由产甲烷’古菌来源贡献较多,而GDGT-3化合物则多由奇古菌来源的贡献。在土壤环境中crenarchaeol与crenarchaeol’的相关性明显高于湖泊沉积物,表明在土壤环境中,两者均由同一类型奇古菌合成。土壤中各iGDGTs相关性分析的结果则表明,土壤环境中iGDGTs化合物来源相对湖泊沉积物中单一,GDGT-0, crenarchaeol以及crenarchaeol’来源于同一类奇古菌的可能性远高于湖泊沉积物,而产甲烷古菌在土壤环境中的贡献相对较少。湖泊沉积物中iGDGTs的来源可能更易受产甲烷古菌以及甲烷氧化微生物的影响,值得注意的是,新巴尔虎左旗盐湖中cren/cren’指标远低于前人报道的湖泊沉积物cren/cren’指标的取值范围,也可能与这些不同盐度湖泊沉积物中的crenarchaeol以及crenarchaeol’多来自于奇古菌Group I.1b有关。4.在内蒙古新巴尔虎左旗湖泊沉积物中,Ri/b指标与盐度相关性较好,说明高盐度对湖泊沉积物中的iGDGTs以及brGDGTs化合物的分布有影响。ACE指标与盐度也有一定的相关性。但结合前人已发表数据的统计结果表明,ACE指标在盐度较高的湖泊,可能更有适用性。在低盐度湖泊,ACE指标可能更容易受其它来源的影响。5.湖泊水体的阴、阳离子含量对湖泊沉积物中iGDGTs以及brGDGTs的含量有一定的影响,而盐度即阴、阳离子含量总和对GDGTs指标的影响高于GDGTs化合物的含量。阴、阳离子浓度与GDGTs化合物以及相关指标相关性研究的结果均表明,HCO3-与GDGTs的相关性最显著,表明合成GDGTs的微生物很有可能利用HCO3-作为碳源合成有机质,推测多为自养型。对青海茶卡盐湖系统河流沉积物、湖泊沉积物及其周边土壤中GDGTs化合物的分析,主要在该湖泊系统GDGTs化合物分布特征、与淡水湖泊以及全球土壤支链GDGTs分布模式对比研究、iGDGTs来源以及各指标适用情况等方面有以下进展和认识。1. GDGTs在盐湖系统的分布特征。在高盐环境的茶卡盐湖不同类型(河流、湖泊)沉积物以及周边土壤中均能检测到GDGTs化合物的分布,以往对高盐环境四醚化合物的报道仅局限于古菌来源的GDGT-0,但在茶卡盐湖环境,均检测到古菌来源的iGDGTs以及细菌来源的brGDGTs,其中盐湖沉积物以及周边土壤中的iGDGTs的相对比例要明显高于brGDGTs。2.盐湖沉积物以及土壤中支链GDGTs的分布特征。茶卡盐湖土壤brGDGTs的分布模式以Ⅲ占优势,有别于前人报道的大多数土壤brGDGTs以Ⅰ占主导,而茶卡盐湖沉积物中brGDGTs的分布模式与淡水湖泊相同,但由于茶卡处于寒冷地带,因此Ⅲ系列化合物的含量高于Ⅰ。结合茶卡盐湖湖泊沉积物以及周边土壤中brGDGTs的分布模式可以发现,温度可能是导致brGDGTs差异性分布的主要原因,而非盐度的影响。3.对比不同类型iGDGTs化合物来源分析,主要有以下认识。综合三种不同类型样品中GDGT-0/crenarchaeol的比值,可以推断产甲烷古菌对茶卡盐湖河流以及湖泊沉积物中GDGT-0的分布有贡献,而对土壤GDGT-0的贡献相对较小,与前人分子生物学研究结果类似。在土壤环境中,产甲烷古菌的贡献较小,GDGTs1-3与GDGT-0以及crenarchaeol的相关性都很高,表明土壤环境中的GDGTs 1～3化合物受单源奇古菌输入的可能性很大。而沉积物中的GDGT-0与crenarchaeol的相关性低于GDGT-2以及GDGT-3,表明可能受GDGT-0受双源输入的影响,因此GDGTs 1-3不仅来源于奇古菌,还有产甲烷古菌的贡献。根据crenarchaeol和crenarchaeol’的相关性水平,可能两类化合物来源于不同类型奇古菌。此外,茶卡盐湖沉积物中相对于淡水湖泊较低的cren/cren’值的原因可能是高盐湖泊沉积物中以奇古菌Group I.1b为主。4.在基于GDGTs化合物分布的各种指标中,BIT和Ri/b指标有效指示茶卡盐湖的碱性环境。TEX86指标因为受到其它来源奇古菌的贡献,因此造成恢复的温度与实测温度的差异,在茶卡盐湖的适用性不强。利用地区和全球范围的MBT/CBT土壤和湖泊校正公式尝试恢复茶卡盐湖地区的温度,结果表明区域MBT/CBT校正公式较全球MBT/CBT公式在茶卡地区更具有适用性。但经该指标恢复的温度可能反映茶卡地区夏季的平均温度,而不是年平均温度的信息,出现这一结果,可能与茶卡盐湖处于干冷地区有关,因此合成GDGTs的微生物大多在夏季生长,所以该指标记录的是夏季的温度信号。而ACE指标在盐湖沉积物中明显高于河流沉积物以及土壤,对盐度有一定的指示意义。最后对不同盐度湖泊沉积物及土壤中的二醚类化合物分布特征的研究主要有以下几点认识：1.二醚类化合物在不同盐度湖泊沉积物及土壤的分布特征。二醚类化合物在不同盐度湖泊沉积物中比土壤分布更为广泛,而且含量也高于土壤。其中C20/C20 DGD在每个湖泊沉积物样品中均有分布,可以在大部分土壤样品中检测到,而C20/C25 DGD则大多分布在高盐度的湖泊沉积物样品以及两个土壤样品,含量低于C20/C20 DGD。带羟基的OH-C20/C20DGD含量最低,约分布在一半的湖泊沉积物样品中,仅在一个土壤样品中有所检测。2.含量相对较高的C20/C20 DGD和C20/C25 DGD化合物与盐度的关系。对比不同盐度湖泊沉积物的C20/C20 DGD和C20/C25 DGD含量与盐度之间的关系,可以发现盐度对C20/C25DGD化合物的分布有影响,但是并没有观测到两者之间存在明显的线性关系。而含量相对较高的C20/C20 DGD化合物含量与盐度呈正相关的关系,R2为0.58,说明盐度越高,湖泊沉积物合成的C20/C20 DGD的含量越高,表明嗜盐古菌的输入。3.C20/C20 DGD碳同位素组成分析的结果表明,不同盐湖沉积物中的C20/C20 DGD碳同位素组成介于前人报道的嗜盐古菌和产甲烷古菌以及甲烷厌氧氧化古菌之间,表明在本研究的盐湖环境,嗜盐古菌对C20/C20 DGD的分布有大量贡献。本研究的主要研究结果表明,即使在极端高盐湖泊,GDGTs化合物仍有分布。典型对应分析的结果表明,盐度对总GDGTs化合物的含量有影响,也表现在高盐度环境,古菌iGDGTs对细菌brGDGTs优势上。但是就本研究结果表明,盐度与GDGTs各化合物或者各指标之间并没有明显的线性关系。此外,基于GDGTs建立的环境指标在极端高盐湖泊仍适用,所恢复的温度与实测温度吻合。目前的研究现状是对不同GDGTs化合物生物来源的分析,多是通过对不同化合物指标的分析完成的,大多还只是处于推测阶段。为了进一步验证这些可能性,需要更多分子生物学的证据来完善不同盐度湖泊环境中的微生物组成研究。例如是否可以尝试在这些不同盐度湖泊中分离相关的微生物来进行相关富集培养实验,或者对沉积物的中总DNA的分布做相关分析以进一步生物来源的探讨,都有很大的研究空间。而结合脂类以及分子生物学两者相结合的手段可以提供盐湖环境中氨氧化古菌、甲烷氧化菌生物地球化学的研究。