常压催化湿式氧化法处理染料废水的研究

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湿空气氧化技术(Wet Air Oxidation,WAO)是一种在高温(125-320℃)、高压(0.5-20MPa)条件下有效处理高浓度、有毒、有害、难生物降解有机废水的高级氧化技术。催化湿式氧化技术(Catalytic Wet Air Oxidation,CWAO),能够有效提高有机物的氧化速率,降低反应操作条件,并缩短反应时间,在废水处理中受到了广泛关注。开发高效的非均相催化剂是CWAO技术应用的关键之一。本论文开展了常压条件下CWAO去除阳离子红GTL配水的研究。以环境友好的过渡金属Fe为活性组分,Ce和Bi为助剂,以γ-Al2O3为载体,采用等体积浸渍法,制备了多组分Fe2O3-CeO2-Bi2O3/γ-Al2O3催化剂,此催化剂CWAO去除阳离子红GTL配水的反应过程中表现出了较好的催化活性。对制备的Fe2O3-CeO2-Bi2O3/γ-Al2O3催化剂进行结构表征,此催化剂具有一个较好的比表面积,为157m2/g,催化剂的pHpzc值为7.94;XRD的表征结果表明,Ce或Bi的加入促进了α-Fe2O3的晶粒尺寸变小,分散度更好。在间歇式反应装置中,开展了Fe2O3-CeO2-Bi2O3/γ-Al2O3催化剂常压下CWAO处理阳离子红GTL配水反应条件的研究。反应温度升高,阳离子红GTL配水的脱色率随之增加,当反应温度从60℃增加到80℃,阳离子红GTL配水的脱色率可从18%上升到67%;催化剂的投加量有利于阳离子红配水的脱色,当催化剂投加量1.0g/L变为2.0g/L时,阳离子红GTL配水的脱色率由29%上升到了45%;反应溶液初始pH值从酸性升高到碱性,阳离子红GTL配水的脱色率增加,当反应溶液初始pH值由4增加到9时,阳离子红GTL脱色率可从32.6%上升到65.6%。反应的活化能为79 kJ/mol。分别采用叔丁醇和对苯醌作为OH·和HO2·/O2-·的猝灭剂,并用对氯苯甲酸作为OH·的指示物,考察了Fe2O3-CeO2-Bi2O3/γ-Al2O3催化剂CWAO处理阳离子红GTL自由基的产生情况,结果表明:在反应过程中产生的较多的自由基物种是HO2·/O2-·,没有OH·产生。
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