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NOx和含碳颗粒物是汽车尾气中的两大主要污染物,二者不仅会对环境造成严重污染,而且还危害人体健康。钙钛矿型催化剂具有热稳定性好、催化活性高等优点,作为同时去除NOx和含碳颗粒的催化剂具有广泛的应用前景。
本课题通过溶胶-凝胶法制备了Pr掺杂SrTiO3催化剂,采用XRD、SEM、BET 等分析手段表征了催化剂的结构和表面形貌。结果表明Pr0.005Sr0.995TiO3具有确定结构的单一物相,颗粒形状规则,比表面积约28 ㎡/g。采用制备的催化剂分别对NOx转化和乙炔黑燃烧进行研究,考察了氧含量、温度、进气流量以及乙炔黑初始质量分数对催化活性的影响。并探讨了不同反应条件下,乙炔黑催化燃烧表观反应动力学,以及乙炔黑和NOx转化机理。
研究表明,微量Pr掺杂能明显提高催化剂的催化活性。去除NOx的最佳反应条件为温度650℃、氧含量10%、进气流量200 ml/min、乙炔黑初始质量分数15%。乙炔黑的起燃温度只与氧含量和进气流量有关,而与乙炔黑初始质量分数无关。氧含量越高,进气流量越低,则起燃温度越低。动力学研究表明,在研究范围内,1000/T对Ln(r)作图均为直线,符合Arrhenius方程。其活化能和反应级数均随氧含量的增加而增大,表明氧含量不同则乙炔黑的燃烧机理不尽相同。最终提出吸附于催化剂上的表面晶格氧与乙炔黑上的含氧基团反应降低了乙炔黑的起燃温度,而吸附于催化剂表面氧空位上的亚硝酰基是NOx的转化过程中重要的中间态物种。