【摘 要】
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TS-1分子筛催化剂催化丙烯与H2O2的环氧化反应,由于具有反应条件温和、使用H2O2水溶液作氧化剂、反应速度快、选择性高、过程无污染等优点,受到研究者的重视,是一种极有希望
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TS-1分子筛催化剂催化丙烯与H2O2的环氧化反应,由于具有反应条件温和、使用H2O2水溶液作氧化剂、反应速度快、选择性高、过程无污染等优点,受到研究者的重视,是一种极有希望的生产环氧丙烷(PO)的新方法。在环境问题日益受到重视的今天,开发应用于这一高效、洁净的新工艺的催化剂就显得尤为重要。本课题使用有机钛、硅原料,以自制TPAOH为模板剂合成了TS-1。用IR、XRD和SEM对合成的分子筛样品进行了表征;在不同条件下对合成的TS-1进行了焙烧处理;在高压、混合溶剂中对丙烯的环氧化反应进行了研究;同时在常压下对丙烯的环氧化进行了研究。结果表明,用有机钛、硅原料所合成的分子筛样品,具有典型的TS-1结构特征,即TS-1晶粒呈椭圆状,粒度约为0.2-0.3μm。TS-1的活化需要在550oC空气氛围中焙烧6 h,长时间的焙烧会降低丙烯环氧化的催化活性;而气氛不影响TS-1催化丙烯环氧化的活性。在混合溶剂中,1,2-二氯乙烷的加入能显著改善丙烯环氧化反应的结果,使双氧水的转化率达97.8 %,双氧水的有效利用率达99.5 %,环氧丙烷的选择性达99.4 %,环氧丙烷的收率达97.2 %。常压条件下,TS-1催化丙烯环氧化反应的结果表明,最佳的反应条件为:0.4 g TS-1,45°C,反应时间1.5 h,丙烯的流速60 cm3/min,Ar气的流速60 cm3/min。在这种条件下,双氧水的转化率为95.3 %,双氧水的有效利用率为98.4 %,环氧丙烷的选择性为85.3 %,环氧丙烷的收率为81.5 %。
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