柔性二咪唑基乙醚构筑的聚合物的合成、结构和性质研究

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本文合成了未见报道的十种含有新颖柔性2,2’-二(1h-咪唑基)乙醚中性配体的配位聚合物,系统地研究了它们的结构。为了探索中性配体、阴离子和金属离子对形成配位聚合物结构的影响,我们利用2,2’-二(1H-咪唑基)乙醚(BIE)柔性配体与七种有机羧酸:桂皮酸(HCA)、草酸(H2OX)、间苯二甲酸(m-H2BDC)、5-羟基-间苯二甲酸(5-OH-m-H2BDC)、对苯二甲酸(p-H2BDC)、均苯三甲酸(H3BTC)和1,2,3,4-丁烷四羧酸(H4BTCA)在溶剂热的条件下合成了十种新型化合物:[Zn(CA)2(BIE)](1)、[Zn(OX)(BIE)]·H2O(2)、[Zn2(m-BDC)2(BIE)2](3)、[Cd(m-BDC)(BIE)](4)、[Cd(5-OH-m-BDC)(BIE)](5)、[Zn(5-OH-m-BDC)(BIE)](6)、[Zn2(p-BDC)2(BIE)2]·2.5H2O(7)、[Cd3(p-BDC)3(BIE)](8)、[Cd3(BTC)2(BIE)2]·0.5H2O(9)和[Zn(BTCA)0.5(BIE)](10),通过单晶X-射线衍射确定了这些化合物的晶体结构。在化合物1中成对的BIE配体桥联相邻的两个锌离子形成了一个中心对称的二聚体。在化合物2和3中,BIE配体连接锌-羧酸链分别形成hcb和aql网状结构。在化合物4和5中,m-BDC和5-OH-m-BDC分别与镉原子形成二聚体单元,这个二聚体单元又被BIE配体进一步连接形成二维结构,如果视二聚的镉原子为一节点的话,其结构属aql网络结构。化合物6中BIE配体延伸锌-羧酸链形成二维正弦波状aql层,这些起伏的aql层彼此之间以平行DOC=2的方式相互连锁,最终形成少见的2D→3D平行互锁网络结构。在化合物7中BIE和p-BDC连接锌原子形成一个独特的三重互穿的(103)-b ths三维网络结构,拓扑符号为罕见的(102·104·104)。在化合物8中,[Cd3(CO26]簇形成与众不同的rod棒状结构,每一个rod棒通过四个方向上的p-BDC苯环骨架相连形成一个α-Po拓扑结构。化合物9中两种不同的Cd-BTC层通过共用镉原子交替连接形成了一个三维结构,两种不同构型BIE配体使这个三维结构形成更加复杂的结构。化合物10是具有独特(832(85·10)拓扑的(3,4)-c节点的三维框架结构。对这些化合物的红外、热力学稳定性(2和6-10)和光学性质进行了讨论。
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