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随着电子电气行业的迅猛发展,传统陶瓷介电材料由于损耗高、加工难和脆性大等缺点,难以满足电子电气行业的新需求。聚合物基介电复合材料具有损耗低、成本低、易加工和力学性能好等优点,能有效弥补陶瓷介电材料的不足,在微电子产业扮演愈发重要的角色,在小型电子封装、电力电气绝缘和柔性传感器等领域具有广阔的应用前景。钛酸钡(BT)具有很高的介电常数,聚偏氟乙烯(PVDF)柔韧性好、密度低、阻抗低、储能密度高、易加工,是优良的介电聚合物基体。因此BT/PVDF介电复合材料被广泛研究和应用。目前该类型介电复合材料往往通过添加高份量BT来提高介电常数,存在填料与基体间相容性不好,材料很脆,介电损耗高等问题。本论文借鉴参考RTM工艺并在其基础上探索溶液共混-真空热压成型技术制备BT/PVDF介电复合材料;并在此工艺基础上,进一步制备了厚度可调的二氧化硅包覆纳米钛酸钡的核壳结构BT@SiO2纳米填料,并系统研究和改善BT@SiO2纳米填料与PVDF的界面性能,获得性能优良的BT@SiO2/PVDF介电复合材料;进一步在采用包覆了一定厚度二氧化硅绝缘层BT@SiO2纳米填料制备的BT@SiO2/PVDF介电复合材料中,引入少量纳米级导电炭黑,在复合材料中构筑微电容器,制备高介电常数BT@SiO2/PVDF/C介电复合材料。具体内容如下:(1)使用DMF超声分散BT填料和溶解PVDF基体,然后使用球磨机球磨以确保BT填料与PVDF基体混合均匀,再加热蒸发溶剂成膜,进一步使用真空热压机将其进行二次成型,制备得到BT/PVDF介电复合材料。通过扫描电子显微镜(SEM)、阻抗分析仪(PIA)和耐压测试仪(BDS)对复合材料的形貌、介电性能和击穿性能进行了表征。研究表明:传统的溶液共混法所制备出的复合材料疏松多孔,溶液共混-真空热压成型技术能有效增强基体与填料的界面结合,材料更密实,内部缺陷相对较少。通过改变填料与基体的配比,能制备出100 Hz频率下介电常数为10~21的BT/PVDF介电复合材料,而特征击穿强度随着填料的增加从113 kV/mm降低到62.7 kV/mm;(2)使用改进的St(?)ber法,选择适合分子量的PVP并调整用量,优化搅拌和离心等工艺参数,成功在钛酸钡表面包覆一层厚度可控具有良好绝缘性能的SiO2,得到核壳结构BT@SiO2纳米填料,通过SEM、能谱仪(EDS)、激光粒度分析仪、傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、热重分析仪(TGA)和X射线衍射仪(XRD)对BT@SiO2纳米填料进行研究,结果表明,制备得到的BT@SiO2纳米填料壳层厚度可控,核壳结构完整,包覆率高,硅层表面存在大量硅羟基。通过动态接触角测试仪(DCAT)验证SiO2层的引入可以增强填料和基体间的界面亲和性。使用溶液共混-真空热压成型技术制备得到BT@SiO2/PVDF介电复合材料,通过SEM、PIA和BDS对复合材料的形貌、介电性能和击穿性能进行了较为系统的研究。研究表明:BT@SiO2在PVDF基体中分散性好。在填料与基体质量比为3:10时,所制备出的BT@SiO2/PVDF介电复合材料在100Hz频率下的介电常数相对于BT/PVDF介电复合材料由14提高到了24,同时特征击穿强度强度由70.3 kV/mm提高到了113 kV/mm;(3)选取壳层厚度约为46 nm的BT@SiO2纳米填料,填料与基体的质量比控制在3:10,将少量纳米导电炭黑使用超声波细胞粉碎仪分散到DMF溶液后,再与BT@SiO2溶液和PVDF溶液混合到球磨机中球磨,再使用真空热压成型技术制备得到BT@SiO2/PVDF/C介电复合材料。通过SEM、PIA和BDS对复合材料的形貌、介电性能和击穿性能进行了较为系统的研究。研究表明:炭黑在复合材料中能提供强有力的界面作用和黏附力,提高材料的平整度。由于微电容器效应,所制备的BT@SiO2/PVDF/C介电复合材料在100 Hz频率下的介电常数提高到450~183,与BT@SiO2/PVDF相比有巨大提升,同时其特征击穿强度不会发生明显降低。