【摘 要】
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新世纪以来能源危机和环境污染严重威胁了人类的生存和经济的发展。光催化能够将清洁的太阳能转化为化学能,是解决能源短缺和环境危机的有效途径。金属有机框架材料（Metal organic frameworks,MOFs）是由金属和有机配体通过配位键连接而成的具有周期性网络结构的多孔材料,被广泛应用在光催化领域。为提高MOFs的光学性质,MOFs的框架中常引入一些染料、Ir,Ru贵金属光敏剂或是金属纳米颗
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新世纪以来能源危机和环境污染严重威胁了人类的生存和经济的发展。光催化能够将清洁的太阳能转化为化学能,是解决能源短缺和环境危机的有效途径。金属有机框架材料（Metal organic frameworks,MOFs）是由金属和有机配体通过配位键连接而成的具有周期性网络结构的多孔材料,被广泛应用在光催化领域。为提高MOFs的光学性质,MOFs的框架中常引入一些染料、Ir,Ru贵金属光敏剂或是金属纳米颗粒,对环境存在污染和危害。因此开发一种能够响应可见光的照射且对环境友好的MOFs材料非常重要。本论文选取了能够响应可见光照射的噻二唑功能基团作为有机配体合成了一种光敏MOFs材料,并对光学性质和催化性质进行了探讨,取得的研究成果如下:1、本论文选取4,4’-（2,1,3-苯并噻二唑-4,7-二基）二甲酸作为有机配体和金属锆通过溶剂热法合成了UiO-68-BTDB。PXRD、SEM、BET、TGA等分析手段对该材料的物理化学性质进行了表征,该材料具有UiO-68构型的正八面体结构,尺寸在4μm左右,具有较好的热稳定性。UV-vis DRS、EIS、VB-XPS、Mott-Schottky等分析手段对该材料的光学性质进行了表征,该材料对可见光的吸收边际在480 nm处,有极高的电荷分离效率,理论上可以在光照条件下生成O2·-这一活性氧物种,是一种潜在的光催化氧化剂。2、作为模型反应,本论文探究了UiO-68-BTDB在苄胺的氧化偶联反应中的催化效果。研究表明,该催化剂可在室温空气下将苄胺选择性氧化为相应的亚胺,底物适用范围广,催化效率高且多次循环后仍可维持稳定的框架结构。自由基捕获实验和ESR测试对实验的机理进行探究,结果表明UiO-68-BTDB在响应可见光的照射后可产生O2·-、~1O2两种活性氧物种,O2·-能够进一步将苄胺选择性氧化为亚胺产物。进一步地将该催化剂应用在基于~1O2的光催化氧化反应中,证实了UiO-68-BTDB产生~1O2的能力及其在实际催化氧化反应中的应用。3、本论文基于UiO-68-BTDB产生活性氧物种的能力,将该催化剂实际应用在光催化降解罗丹明B和四环素中。研究表明,该催化剂在室温条件下可将水中的染料和抗生素降解为对环境友好的小分子物质。循环使用5次后,该材料仍能保持优异的催化活性和完整的框架结构。自由基捕获实验确定了该反应过程中的氧化物种,结果表明,在两种污染物降解的过程中,空穴、O2·-、~1O2起到了协同氧化作用。
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