活性炭纤维阴极增强电/Fe3+/过硫酸盐体系(EFP-ACF)去除水中卡马西平的研究

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随着我国医药产业的快速发展,水污染问题日益严重,难降解有机药物废水的处理已成为水污染治理的重点和难点。基于过硫酸盐的高级氧化技术(Advanced oxidation processes,AOPs)由于其氧化能力强、对目标污染物处理效率高、反应条件温和、价格低廉、适用范围广等优点成为一种极具应用前景的水处理技术。本文以持久性较强,普通生物法难以去除的有机药物卡马西平(CBZ)为目标污染物,探讨了阴极活性炭纤维增强电/三价铁/过硫酸盐体系对CBZ降解的可行性,系统地研究和分析了各实验因素对降解效果的影响,并探究了该体系的作用机理。通过对比实验结果分析可知,与活性炭纤维单独吸附(ACF)、三价铁/过硫酸盐体系(Fe3+/PDS)、电/过硫酸盐体系(E/PDS)、电/三价铁/过硫酸盐体系(E/Fe3+/PDS)、电/活性炭纤维/过硫酸盐体系(E/ACF/PDS)相比,阴极活性炭纤维增强电/三价铁/过硫酸盐体系(EFP-ACF)对CBZ的降解率、矿化率和拟一级动力学反应速率常数均远高于其它几种处理工艺,并产生了明显的耦合效果。影响因素研究表明,阴极活性炭纤维增强电/三价铁/过硫酸盐体系体系受溶液初始pH影响较大,在酸性条件下EFP-ACF体系对CBZ的去除较高。随着三价铁投加量的增加,CBZ的降解率增大,而随着过硫酸盐投加量的增大,CBZ的去除率先增大后减小,在2 mM时EFP-ACF体系对CBZ有最高的降解率。电流密度增加,有助于体系对CBZ的去除。溶液电解质(硫酸钠)的浓度对CBZ同样有一定的影响,浓度升高抑制CBZ的去除。随着溶液温度升高CBZ降解率增加,反应活化能为22.87 KJ·mol-1。水源中常见的无机阴离子如氯离子、硝酸根离子和磷酸二氢根离子等对EFP-ACF体系去除CBZ有一定的影响:其中氯离子对CBZ的去除有促进作用,硝酸根离子对CBZ去除影响较小,磷酸二氢根离子抑制CBZ的去除。在机理探究过程中,通过活性炭纤维重复利用实验分析表明,在活性炭纤维单独吸附和E/ACF/PDS体系中,活性炭纤维重复利10次,CBZ的降解率逐渐降低,而在EFP-ACF体系中CBZ去除率基本不变,这说明EFP-ACF体系能够有效保护活性炭纤维活性,延长其使用寿命。将原始活性炭纤维以及在E/ACF/PDS体系和EFP-ACF体系分别反应后的活性炭纤维进行扫描电子显微镜-X射线能谱(SEM-EDS)分析可知,E/ACF/PDS体系反应后的活性炭纤维表面有轴向裂纹并粘附有大量晶体,而EFP-ACF体系反应后的的活性炭纤维表面光滑,与原始活性炭纤维表观相差无异。通过添加甲醇、叔丁醇和苯酚等自由基抑制剂,分析可知,EFP-ACF体系对CBZ的降解既有硫酸根自由基作用,也有羟基自由基的作用,其中硫酸根自由基的作用远大于羟基自由基的作用,且反应主要发生在活性炭纤维阴极。
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