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有机-无机卤化铅钙钛矿已经成为低成本、易制备、高效率的太阳能电池的理想材料。基于钙钛矿的太阳能电池（PSCs）在十二年的发展过程中,光电转换效率（PCE）方面取得了飞速的进步,从2009年的3.8%提高到2021年的25.5%,成为目前最具商业吸引力的太阳能电池之一。在所有的PSCs中,以甲胺铅碘钙钛矿（CH3NH3PbI3）为代表的有机-无机杂化钙钛矿是极具潜力的吸光层。在PSCs主流结构中,介孔-平面异质结杂化结构优势明显,可以很好地解决介孔结构与平板异质结结构的漏电或接触性不均匀的问题,易于制备且利于后期的界面修饰。另外,碳基无空穴传输层PSCs商业化前景广阔,结构简单,用碳（C）代替贵金属（如Au、Ag）对电极,且不使用有机空穴传输层（如Spiro-OMeTAD、PTAA）,这样不仅降低了成本,且避免了 Spiro-OMeTAD等不稳定的问题,但目前的PCE仍有待提高。对吸光层的调控是提高PCE的关键,其中缺陷钝化以及界面修饰是有效的调控策略。本论文采用碳基无空穴传输层的基础结构,构建了 FTO/c-TiO2/m-TiO2/CH3NH3PbI3/C介孔-平面异质结杂化结构的PSCs,针对常规结晶方法导致的晶界、表面与界面缺陷多等问题,探索缺陷的钝化与界面的修饰,旨在提高PSCs的光电转换效率与环境稳定性。主要研究内容如下:（1）通过阴、阳离子配体对CH3NH3PbI3吸光层结晶过程进行调控。选取带有硫氰酸根离子（SCN-）、胍盐离子（Gua+）的硫氰酸胍（GUTS）对CH3NH3I·PbI2·DMSO中间相进行热退火处理,研究了不同浓度的GUTS异丙醇溶液对CH3NH3PbI3薄膜各种性质的影响。在用一步反溶剂法制备CH3NH3PbI3薄膜时,GUTS与CH3NH3I·PbI2·DMSO中间相继续反应过程中发生了奥斯瓦尔德熟化,钙钛矿的结晶性得到了改善,对应晶粒尺寸由约350 nm生长至约810 nm。机理研究表明,阴、阳离子共同对钙钛矿晶界和表面缺陷进行了钝化,表现出的协同作用可有效抑制载流子的非辐射复合,降低薄膜的缺陷态密度,从而提高钙钛矿的载流子寿命。此外,钙钛矿自身的半导体性质得到了优化,带隙变窄、功函数增大,利于光生载流子的分离,从而大幅提高了电池的光生电流密度。组装成器件后,钝化处理的PSCs平均效率得到了改善,最佳的GUTS浓度为5%M,对应最高PCE为12.47%,短路电流密度可达22.62 mA/cm2。这一研究表明适当的钝化处理结合能级排列是一种获得高效稳定PSCs的有效方法。（2）通过引入带有较短的线型烷胺官能团以形成由二维和三维（2D&3D）钙钛矿组成的多组分吸光层,对CH3NH3PbI3吸光层界面组分进行调控。选择正丁基胺离子BA+对CH3NH3PbI3不同相进行热处理的方式来调整BA2MAn-1PbnI3n+1（2D钙钛矿）的生长过程,研究了丁基碘化胺（BAI）异丙醇溶液对CH3NH3PbI3薄膜的各种性质的影响。一步反溶剂法制备CH3NH3PbI3薄膜时,在CH3NH3I·PbI2·DMSO中间相加BAI处理后的薄膜,湿度稳定性明显提升,界面得到优化,且产生的2D钙钛矿,改善了钙钛矿与碳对电极的能级排列,从而大幅提高了 PSCs的开路电压与填充因子。机理研究表明,BA+在3D钙钛矿上形成了具有宽带隙的2D层状钙钛矿当载流子输运到3D钙钛矿层的晶界时,它们被2D-3D异质结阻挡,继续在晶粒中传播,而没有产生复合,这一方式有效地抑制了载流子的非辐射复合,降低了薄膜的缺陷态密度,从而提高了钙钛矿的载流子寿命。此外,这种2D-3D钙钛矿异质结的优化组成可以显著改善电荷转移性能,进一步抑制界面离子缺陷,并扩大费米能级分裂,减少带隙电压损失。组装器件后,BAI处理的PSCs整体效率得到了提升,最佳的BAI处理浓度为15 mM,对应最高PCE为12.61%,并且开路电压为0.961 V、填充因子为63.69%。此外,在30±5%的相对湿度下储存32天后,未封装的BAI处理过的器件仍能保持其初始PCE值的84%。（3）结合上述的GUTS对吸光层的缺陷钝化与BAI的界面修饰的研究成果,对钙钛矿吸光层进行调控,提高器件的光电转换效率。研究了 GUTS最佳浓度与不同浓度BAI共同作用对CH3NH3PbI3薄膜各种性质的影响。经GUTS钝化后会在钙钛矿晶粒边界析出PbI2,因此在经过GUTS后处理的样品,即使形成的终相是CH3NH3PbI3,加入BAI同样可以形成部分2D结构。经GUTS&BAI共同作用的器件,结合了 GUTS对应高短路电流的特征与BAI对应高开路电压与填充因子的特征,进而PCE得到了很大提升,达到了 12.91%,短路电流为21.14 mA/cm2,开路电压为0.979 V,填充因子为62.38%,最佳器件的制备条件:GUTS浓度为5%M,BAI浓度为5mM。本研究为构建稳定的介孔-平面2D-3D异质结杂化太阳能电池提供了一个新的策略。