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环氧树脂(Epoxy resin,EP)作为电子封装及印刷电路板材料得到广泛应用,电子设备日趋高频化,传输速度更高,对电子封装和高频印刷电路板提出了更低介电常数和介电损耗,热导率及力学性能更高的要求。氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)可通过表面改性提高与EP的相容性并改善力学性能和导热性能,因而GO/EP复合材料得到了广泛的关注。本文以改进的Hummers法制备的GO,以EP为基体制备GO/EP复合材料,GO的含氧官能团与EP及固化剂反应,加强界面作用,当GO含量分别为0.5 wt%和0.3 wt%时,对应GO/EP复合材料力学性能最佳及介电常数最低。为了针对GO/EP复合材料这两方面性能进一步改善,采用硅烷偶联剂KH560分别对GO和凹凸棒土(Attapulgite,ATP)进行有机改性,产物分别记为功能化氧化石墨烯(Functionalized Graphene oxide,FGO)、有机化凹凸棒土(Organic Attapulgite,OATP)。将0.5 wt%FGO和0.3 wt%FGO分别与OATP和二氧化硅空心球(Silica hollow sphere,SHS)复合,制备了OATP-FGO及SHS-FGO复合物,以EP为基体通过原位聚合法制备了OATP-FGO/EP复合材料和SHS-FGO/EP复合材料。并对OATP-FGO及SHS-FGO复合物及OATP-FGO/EP,SHS-FGO/EP复合材料进行了表征。结果表明:ATP和SHS都均匀地附着在GO表面,OATP-FGO和SHS-FGO复合物的加入改善了EP复合材料的热、力、介电性能。OATP-FGO复合物改善了ATP的分散性并增强了与环氧树脂界面间的相互作用,OATP含量为3 wt%时,3 wt%OATP-0.5 wt%FGO/EP的弯曲强度和冲击强度为138.58MPa和20.80 k J/m~2,比0.5 wt%FGO/EP复合材料提高了40.6%和70.9%。导热系数为0.23 W/(m·K),比0.5 wt%FGO/EP提高了13.4%。热稳定性也明显提高。频率为10~7 Hz时介电常数为3.26,较0.5 wt%FGO/EP复合材料降低了15.9%,频率为10~6 Hz时介电损耗为0.015,较0.5 wt%FGO/EP复合材料降低了3.8%。中空结构的SHS可以向EP中引入更多的空气进一步降低介电常数。采用改进的st?ber法制备SHS,SHS-FGO复合物中SHS均匀分散在GO表面,提高了SHS的分散性,改善了与环氧树脂界面之间的相互作用。当SHS含量为3 wt%时,3 wt%SHS-0.3 wt%FGO/EP复合材料的弯曲强度和冲击强度分别为107.92MPa和14.63 k J/m~2,较0.3 wt%GO/EP复合材料提高了12.7%和30.2%。导热系数为0.24 W/(m·K),较0.3 wt%FGO/EP复合材料提升了26.3%,热稳定性得到明显提高。频率为10~7 Hz时介电常数为3.0,较0.3 wt%GO/EP复合材料降低了19.9%。