含氮多齿配体银(Ⅰ)配位超分子构筑及其荧光性质研究

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该论文题目是"含氮多齿配体银(I)位超分子构筑及其荧光性质研究",共分为六章:第一章是前言部分,简要地介绍了配位聚合物的超分子作用、发光配合物、螺旋配位聚合物、该课题的选题意义及该研究所取得的进展.第二章描述了五个新颖的含阶梯状硫氰酸银链和多胺桥联的二维网状金属银(Ⅰ)配合物.每一个化合物均包含有一维阶梯状[AgSCN)<,2>]链,在这个链里每个硫氰酸根采取μ-N,S,S-桥联模式,这种模式在其他硫氰酸银的配合物中还没见报道.第三章描述了四种六氢嘧啶衍生物银(Ⅰ)配合物.配合物[Ag<,2>L(μ-ONO<,2>)]·(NO<,3>)·2H<,2>O<,6>(L=1,4-二(2-六氢嘧啶)苯)是一个由立方形的四核银单元与桥联的硝酸根单原子互相连接的一维链.[Ag<,2>L(μ-pn)]·(NO<,3>)<,2>7和[Ag<,2>L(μ-pn)]·(ClO<,4>)<,2> 8(pn=1,3-丙二胺)是带状螺旋化合物,每个L配体与四个金属原子四齿桥联互相连接,丙二胺与一对金属原子双齿桥联.[Ag<,4>L<,2>(H<,2>O)]·(NO<,3>)<,2>·5H<,2>O 9(L=1,3-二(2-六氢嘧啶)苯)为V形L配体缩短了的正方锥体四核单元.在配合物6和9中,由二(2-六氢嘧啶)桥联支持的近的Ag-Ag距离(2.901-2.939 A)表明存在金属-金属作用.第四章描述了五个基于[2:2]金属大环[Ag<,2>(bib)<,2>]<2+>(bib=1,3-二(4,5-二氢-1H-咪唑-2-基)苯)的银配合物.结果表明不同的阴离子,如SCN<->,NO<,3><->,ClO<,3><->,BrO<,3><->和ClO<,4><->,除了在实验条件下形成二聚、一维和三维聚合结构时调整分子聚合结构外,并不能改变二聚的[Ag<,2>(bib)<,2>]<2+>单元骨架.自由配体bib和配合物在蓝光范围内显示了荧光特性,基于分子轨道计算推测了可能的发射机理.第五章描述了六个新的含有二氢咪唑衍生物的金属银螺旋链.其中bib配体均采取双齿配位模式.化合物(P)-[Ag(bib)]·(NO<,3>)·H<,2>O 15和(M)-[Ag(bib)]·(NO<,3>)·H<,2>O 16分别是具有手性空间群的右手(P)或左手(M)单螺旋链,化合物[Ag<,2>(bib)<,2>(MeCN]·(V<,2>O<,6>)·(MeCN)-3H<,2>O17和[Ag<,4>(bdimb)<,4>(NO<,2>)]·(NO<,2>)<,3>·4H<,2>O 18中,乙腈或亚硝酸根参与配位,形成消旋的单螺旋链,进一步通过氢键堆积为三维结构.[Ag(bib)<,2>]·(NO<,3>)19和[Ag(bib)<,2>]·(ClO<,4>)20中,每两个bib配体同一对银(I)离子结合成[2:2]金属大环,并由π-π作用进一步稳定,每个二聚单元通过银离子连接成双螺旋链.结果表明化合物在形成过程中不仅受不同的阴离子影响,还受到溶剂分子或酸根离子影响.室温下,螺旋化合物在绿光范围内显示了荧光特性.第六章对该论文工作进行了总结,并展望了该课题今后的研究方向.
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