改性石墨毡阴极电Fenton法降解罗丹明B的研究

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随着世界工业化进程的不断加快以及各类新能源技术的研发,使得现今工业生产中电能的使用效率和应用广度都得到了大幅度提升。电Fenton技术是在Fenton技术的基础上发展过来的,其作为一项绿色、清洁和环保的废水处理新技术有很大的发展前景。印染废水作为难降解的工业废水之一,其各类毒害作用已对生态环境和人类健康造成了严重的威胁。因此,研发一种高效彻底的去除污染水体中难生物降解成分的处理方法成为目前研究的热点。本课题以石墨毡作为基体材料,通过化学改性制备了一种产H2O2效率高的阴极材料,考察了以改性石墨毡为阴极的电Fenton法对罗丹明B(RhB)的降解效果。采用乙醇-水合肼体系和含有铁、锰离子的混合溶液依次对石墨毡改性,通过对改性材料进行扫描电子显微镜(SEM)表征和接触角测定可知,改性后材料表面附着了大量的纳米碳颗粒,提高了石墨毡的亲水性和产H2O2效率。通过X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)分析得出,改性之后碳纤维表面的含氧基团有所增加,且引入氮元素的主要形式为“吡咯型氮”型结构,吡啶型氮基团和氮氧化合物基团。碳纤维表面上铁、锰氧化物的具体物态分别为Fe2O3和Fe3O4以及Mn3O4,由此一定程度上提高了Fe2+在阴极表面的循环再生能力以及对O2的还原催化能力。经过对比实验得出,CF-3改性材料的H2O2产量最多,高达180.3mg/L,并且改性电极有利于提高电Fenton反应对RhB的降解效果,去除率最高可达到97.9%,比未改性电极提高了12.3%。探究改性石墨毡阴极电Fenton法对RhB的降解机理,发现该反应过程中存在着两种氧化机制。一种是阳极对RhB的直接氧化作用,其途径是通过污染物分子在阳极表面失去电子从而使RhB被氧化降解;另一种是间接氧化作用,其原理是由体系内产生的具有强氧化性的羟基自由基(·OH)与RhB及其中间副产物进行持续的氧化反应。以改性石墨毡材料作为电Fenton反应的阴极,考察了电解质浓度、电流密度、Fe2+浓度、RhB初始浓度、初始pH值、曝气量和温度对阴极电Fenton法降解RhB效果的影响。结果表明:在初始pH值为3.39.2的范围内,电解质浓度为0.1mol/L,电流密度为24mA/cm2、亚铁离子浓度为0.5mmol/L、RhB初始浓度15.5mg/L,曝气量为120mL/min,温度位于14℃34℃时,改性阴极电Fenton法降解RhB均能达到较好的处理效率,反应120min,RhB的降解率最高可达到97.9%。
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