强激光场中原子分子里德堡态激发的实验和理论研究

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里德堡态指的是原子或分子的一种状态。在该状态下,原子或分子中的一个电子被激发到主量子数较高的轨道。人们发现这些原子或分子里德堡态有很多奇特的性质,利用这些性质在很多研究领域得到了广泛的应用。原子分子里德堡态可存在于等离子或火焰环境中,在地球电离层以及星际气体中亦可能存在。随后人们发现当原子或分子与强激光相互作用时,原子或分子也可能被布居到里德堡态。这种里德堡态激发(Rydberg State Excitation,RSE)已成为原子分子与强激光场相互作用的一种新现象,吸引了大量研究学者的关注。很多理论和实验已经对原子的强场RSE过程开展了研究,但是仍有很多的问题需要去解决。例如,原子里德堡态激发在强激光场中形成的物理机制仍存在着争议;对于双原子分子或者多原子分子的里德堡态激发的研究仍旧是十分匮乏的;分子的中性碎片的形成过程还需要更多的实验和理论的研究;各种激光参数(椭偏率,光强)对里德堡态激发的影响;外加电场或磁场等对里德堡态过程的影响等。因此,针对以上问题我们在实验上和理论上对强激光场中的原子分子里德堡态激发过程进行了研究。本论文中,我们利用延迟的脉冲静电场电离强场中产生的里德堡激发态中性原子或分子,结合飞行时间质谱技术研究了800 nm,50 fs强激光场下原子和分子的里德堡态激发过程。首先,我们测量了不同的惰性气体He、Ar、Kr的RSE产率对激光椭偏率的依赖关系,结合三维半经典理论和强场近似模型理论,分析了里德堡态激发中的物理机制。随后测量了CO和CO2分子与其同伴原子Kr的强场单电离,双电离以及里德堡态激发产率随激光参数(激光光强和激光椭偏率)的变化关系,研究了分子不同最高占据分子轨道(highest-occupiedmolecularorbital,homo)轨道对这些物理过程的影响。最后,我们使用三维半经典模型研究了外加磁场对he原子里德堡态激发过程的影响。论文获得了以下主要研究成果:1)实验上测量了惰性气体he、ar、kr里德堡态激发产率对激光椭偏率的依赖关系,结果显示随着激光椭偏率的增加,它们的rse产率受到了明显的抑制。通过对比三维半经典模型和强场近似理论计算结果指出,库仑势在这rse过程中是不可忽略的。分析指出,rse产率强烈依赖激光椭偏率的原因是不能够在隧穿重散射模框架下解释的。研究表明,低能电子的产率随着激光椭偏率的增加而减少,从而导致俘获到里德堡态的产率降低。我们的研究指出强场中rse的物理机制为,原子中的束缚电子隧穿电离后,其中具有较低能量的隧穿电子在激光场运动,不能获得足够的能量而被库仑势俘获成为里德堡态,同时表明强激光场中rse过程与阈上电离(abovethresholdionization,ati)中的低能电子结构或近零能结构存在的紧密的关联。2)对比分析了具有不同分子homo轨道结构的双原子分子co和线性三原子分子co2的强场单电离产率,双电离产率以及rse产率随激光参数的变化关系,并与具有相同电离限的同伴原子kr进行了比较。实验发现,对于强场单电离过程,co、co2和kr表现出了对激光光强相近的依赖关系;对于强场双电离过程,co和kr表现出了对激光光强相近的依赖关系,而co2相对于kr则表现出了明显被抑制的现象;而rse过程中,co、co2相对于kr都表现出明显被抑制的现象。通过与先前的研究对比分析指出,co和co2不同的homo轨道结构使得它们具有不同的光电子角分布和不同的双中心干涉效应,从而导致了上述中不同的物理现象。此外,我们还在实验上观测到了CO2分子的中性碎片,通过测量这些碎片随激光参数的变化关系,探讨了中性碎片的来源以及其产生的物理机制。3)在三维半经典理论模型下,研究了外加磁场对He原子在飞秒强激光场中RSE过程的影响。结果显示,随着磁场强度的增加,He原子的RSE产率逐渐降低。通过分析这一过程中低能电子的变化,我们指出,磁场的引入虽然没有改变形成RSE的低能电子携带能量的范围(0-0.4 eV),但减少了这些低能电子的产生几率,从而降低了被俘获成RSE的产率。同时,外加磁场改变了电子的运动轨迹,使得电子被俘获至母核附近不同的位置,导致了里德堡态主量子数n的分布发生了变化。此外,我们还研究了外磁场下He原子RSE产率对激光椭偏率的依赖,发现在激光椭偏率为0.1时RSE产率最大。分析表明,激光椭偏率能够导致电子波包的弥散,而外磁场能够抑制电子波包的弥散,结合激光偏振和外磁场,能够有效地控制里德堡态激发过程中隧穿电子的动力学。
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