钙钛矿太阳能电池因其具有合适的能带带隙、高的施密特容忍因子、长的载流子扩散长度和低的激子结合能、以及平衡的电子和空穴迁移率等良好性质,并且其光电转化效率从最初的3.8%到目前的25.2%,如此快的发展速度让其在太阳能电池领域逐渐变成了一个明星材料。虽然钙钛矿太阳能电池有很好的发展前景,但是它也存在着一些缺点。首先是重金属铅元素的使用。铅是一种剧毒性物质,严重污染环境和危害人体健康。其次,昂贵的金属元素的使用,也让其很难实现工业化。为了解决钙钛矿太阳能电池存在的上述问题,本文基于第一性原理,利用密度泛函理论研究了钙钛矿太阳能电池吸收层材料的晶体结构、电子性质和光学性能。具体研究结果如下:第一,通过计算表明:Cs₂Au₂I₆是具有良好光电转化效率的钙钛矿太阳能电池吸收层材料。它有合适的HSE带隙（1.167e V）和尖锐的光吸收系数(～105cm^-1);同时,它拥有的有利于电子和空穴传输的载流子的平均有效质量分别为0.362m0和0.371m0;并且通过分解焓、施密特容忍因子和声子谱也表明了它是稳定的。因此,我们的计算可以为无铅的钙钛矿太阳能电池吸收层材料的理论研究和实验提供有力的证据。第二,我们的研究发现:Cs₂AgAuI₆是一种无毒、廉价和理想的双钙钛矿太阳能电池吸收层材料。它有合适的HSE带隙（1.289e V）和尖锐的吸收系数(～105cm^-1);同时,它拥有的有利于电子和空穴传输的载流子的平均有效质量分别为0.346m0和0.316m0;并且分解焓、施密特容忍因子和声子谱也表明它很是稳定。由于Cu原子的d轨道能量高于Ag原子和Au原子,所以铜基钙钛矿太阳能电池吸收层材料是不稳定,这也可以很直观的通过声子谱图看出。因此,我们的计算可以为无铅低成本钙钛矿太阳能电池吸收层材料的理论研究和实验提供有力的证据。