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煤制天然气是煤炭清洁高效利用的重要途径之一，其核心技术是甲烷化过程。甲烷化反应是强放热反应、绝热温升高，固定床反应器传热差，催化剂易在高温条件下烧结和积碳而失活。浆态床反应器传热性能好、热稳定性高、反应温度低，有利于提高甲烷化反应中CO平衡转化率并可有效避免催化剂的烧结。研究表明，催化剂金属表面积及Ni物种与载体的相互作用能够显著影响催化剂的甲烷化活性。本文采用比表面积大的介孔分子筛MCM-41为载体制备负载型Ni/MCM-41催化剂，研究Ni/MCM-41催化剂的制备条件、Ni负载量、竞争吸附剂及含量对Ni基催化剂甲烷化性能的影响。结合N2-脱附吸附、XRD、H2-TPR、TEM及H2化学吸附等表征，研究催化剂的结构与其甲烷化性能之间的匹配关系，揭示了Ni基催化剂的失活原因。得出主要结论如下：（1）采用MCM-41介孔分子筛为载体制备的16Ni/MCM-41催化剂比以SBA-15及ZSM-5分子筛为载体制备的Ni基催化剂浆态床CO甲烷化活性高，且随着焙烧温度的升高，16Ni/MCM-41催化剂的Ni物种与载体的相互作用增强，甲烷化活性提高，焙烧温度为550°C时CO转化率明显高于350°C和450°C时制备的催化剂的甲烷化活性。（2）不同Ni负载量制备的xNi/MCM-41催化剂的甲烷化活性随反应温度的下降而逐渐降低，Ni负载量高时催化剂活性高且稳定性好；增加反应压力时，xNi/MCM-41催化剂的CO转化率逐渐增加，CH4选择性均高于93.0%且随压力增加而略有增加，CO2选择性随压力增加而减小，反应压力对C2-4选择性影响不大。（3）随着Ni负载量的增加，xNi/MCM-41催化剂的比表面积和金属分散度逐渐下降，Ni晶粒尺寸逐渐增加，金属表面积和活性镍原子数先增加后略有下降。当Ni含量从4%增加到28%时，CO转化率先增加后略有下降。活性Ni原子数最多的20Ni/MCM-41催化剂具有最佳的甲烷化活性，CO转化率达到94.4%。反应后xNi/MCM-41催化剂XRD分析表明，镍晶粒在反应后聚集长大，其中Ni负载量低的4Ni/MCM-41催化剂Ni晶粒增加最明显，这是造成催化剂失活的重要原因。（4）添加不同的竞争吸附剂后，Ni/MCM-41催化剂的比表面积、孔容和孔径均有所减小，金属Ni分散度和金属表面积提高，其中以添加乙二醇制备的Ni/MCM-41(EG)催化剂具有最高的金属Ni分散度、金属表面积和活性Ni原子数，且该催化剂在浆态床甲烷化反应中具有最佳的甲烷化活性和稳定性，CO初始转化率和CH4选择性分别达到97.3%和96.0%。随着乙二醇含量的增加，金属Ni分散度和金属表面积先增加后减小，Ni:EG摩尔比为1.0时，Ni/MCM-41(EG1.0)催化剂金属Ni分散度和金属表面积最大，CO甲烷化活性和稳定性最高。