近年来,一个或多个维度被限制在纳米尺度下的新型低维材料逐渐成为材料科学研究领域的热点。与传统的三维块体材料相比,低维材料由于量子限制、表面和界面等效应,具有独特的电子、光学和力学等性质。因此,低维材料在工业技术应用方面有着巨大的潜力,尤其是为纳米电子器件的发展注入了新的活力,并且提供了拥有极多可能性的新的基础科学研究方向。与此同时,理论物理化学和计算机科学的发展进步也是日新月异,这促使了很多量子计算方法的产生。其中,基于密度泛函理论的第一性原理方法使得我们可以用数值方法求解复杂体系的薛定谔方程,进而获得与实验测量结果相近的材料体系的物理化学性质。通过对低维材料的理论计算研究,可以预测材料体系的未知性质,为实验制备、测量和应用等提供参考,从而节省资源并提高实验效率。因此,本论文的主题是为了突破当前电子器件发展瓶颈,采用第一性原理计算的方法,结合实验体系,对一些新型低维材料的电子结构和调控、表面和界面效应、量子输运以及潜在应用进行研究。围绕这一主题,我们有两个切入点:利用低维材料设计新型逻辑器件,并且对新型低维半导体材料性质进行理论计算研究。贯穿本论文的研究有三条主线:(1)结合实验体系开展理论计算预测;(2)从一维(1D)体系到二维(2D)体系;(3)从使用传统第一性原理计算方法对中小体系进行模拟计算到使用新开发的计算程序RESCU突破大体系计算瓶颈对大体系进行包含自旋轨道耦合的复杂计算。论文的主要研究内容和成果如下:(1)依据实验材料体系设计构建了 S i(10 0)-2 ×1:H表面悬挂键纳米线(dangling bond wire,DBW)自旋量子输运器件模型,并利用非平衡格林函数方法的第一性原理量子输运理论对其自旋相关量子输运性质进行研究。通过分析透射系数和散射态密度,发现了位于DBW附近的单个自旋极化的悬挂键(dangling bond center,DBC)可以对DBW中自旋输运产生强烈的影响;并且这种影响可以通过透射系数图谱中的尖锐的下降表现出来。研究表明,这种DBW和DBC之间依赖于自旋的调控作用的有效距离可以达到1.5纳米;透射图谱中位于尖锐的下降的能量所对应的散射态密度则集中分布在DBC周围,而非向电极方向传播。这些发现可以通过一个清晰的物理图像很好的解释,即,当DBW和DBC具有相同的自旋极化态并处于相近的能级上时,两者之间会产生很强的杂化等相互作用。DBW中这种现象可以产生高达100%的自旋过滤效应。(2)近来,实验室成功制备出二维五族锑砷合金材料,为新兴五族二维材料的研究的增添了新的自由度,然而,目前实验上对此类二维材料的具体电子性质等的测量较难实现。因此,本论文采用第一性原理方法研究了不同组分浓度和原子排布方式对锑砷合金单层膜电子结构的影响;并且对锑砷合金单层膜在包括Ge(1 11)、Si(1 11)、石墨烯和六方氮化硼在内四种常用基底上的生长机制和界面作用进行了模拟计算。研究结果揭示了通过调控锑砷合金单层膜中不同元素原子的位置排布可以导致材料从间接半导体到直接半导体的转变,并且解释了这种现象是由轨道态密度分布的转变所引起的。此外,研究表明在Ge和Si基底上制备的锑砷合金单层膜的半导体性质因较强的界面处相互作用受到了抑制;而由于较弱的范德瓦尔兹相互作用,在石墨烯和六方氮化硼基底上制备的锑砷合金单层膜则保留了完好的半导体电子结构性质。(3)二维层状材料范德瓦尔兹异质结结构的层间相对扭转可以形成莫列条纹(moire pattern),并且通过控制扭转角度θ可以构建出具有不同尺度大小的周期性莫列超晶格(moire superlattice,MSL)。莫列超晶格结构可以对异质结的原子和电子结构性质进行周期性平面内调控,从而产生如原子位置重构以及超平能带(ultra-flat bands)等新的有趣物理现象。在本研究工作中,我们使用新开发的大体系第一性原理计算程序RESCU对双层扭转锑烯莫列超晶格的原子结构重构现象以及电子结构演变进行了系统深入的研究。首先,我们发现在结构优化过程中,其莫列条纹结构会通过漩涡重构(vortex-like reconstruction)形成具有明显边界的高对称堆叠区块分布。当扭转角度θ减小至≤ 6.01 °时,原子结构重构对电子结构的影响逐渐增强并导致边缘价带处平能带(flatbands)结构的出现。与双层扭转石墨烯不同的是,这些平能带结构的形成不需要一个特殊“魔法角度”。通过进一步的研究,我们发现不均匀的层间杂化作用以及局域应力是造成平能带结构的原因,并且通过局域应力可以改变双层扭转锑烯MSL的实空间波函数分布,从而实现能带结构调控。