铈掺杂氧化铋光催化剂的制备及其可见光光催化性能研究

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我国是印染大国,印染废水产生量大,加上印染废水成分复杂,对生态环境及人体健康危害严重。光催化技术是一项高级氧化技术。光催化剂能接收特定波长的电磁辐射并达到激发状态,产生具有强氧化性的自由基等物质,可将难降解的污染物(如印染废水)氧化分解去除。Bi2O3的禁带宽度在2eV-3.96eV范围内,因此,部分氧化铋是能对可见光响应的光催化剂。但纯相氧化铋性能不太稳定。稀土元素独特的电子层结构能够有效分离光生电子与空穴。我国铋资源和稀土储量丰富,铈是稀土中较便宜的一种。若以铋和铈作为原料,制备可见光响应的铈掺杂氧化铋光催化剂,能够提高氧化铋的光催化性能,对铋和铈的资源利用以及环境污染的控制具有重要的意义。本文分别采用水热法和非晶态络合法成功制备了可见光响应的铈掺杂氧化铋光催化剂,确定了最佳制备方法。采用X射线衍射、紫外可见漫反射等手段对样品进行了分析,探明了制备条件对光催化剂结构和性能的影响,以金橙II为目标污染物研究了光催化剂可见光下的催化性能,并研究了反应条件的影响。主要研究成果如下:1.采用水热法和非晶态络合法成功制备了新型可见光响应Ce掺杂氧化铋光催化剂,对比分析发现,水热法制备的样品禁带宽度更小,吸附氧的百分含量更高,光催化活性更强。2. Ce与Bi的比例、制备时溶液的pH值、灼烧时间对光催化剂的晶系、光吸收性能等有一定影响。最佳制备条件为Ce:Bi=0.5,制备溶液的pH值为5,灼烧时间2h。最佳制备条件下的样品为四方晶系Bi2O3,吸收边带约630nm,禁带宽度2.25eV;经过2h可见光光催化反应,对金橙II的降解率高达96.44%。3.随着催化剂量在1-5g/L范围内增加,反应速率常数逐渐增加,但催化剂用量继续增大时反应速率常数反而降低。随着金橙II溶液浓度从40mg/L增加到100mg/L,反应速率常数从2.0329减小到0.3960,反应速率常数与催化剂用量、溶液初始浓度满足关系式:k=13.3082×m1.7176×C0-1.2421(式中k为反应速率常数,m为催化剂的用量,C0为金橙II溶液初始浓度,适用范围:m=1-5g/L,C0=40-100mg/L)。样品对金橙II的降解过程满足一级动力学方程。当溶液的pH值远离光催化剂的等电位点时降解效率更高。阴离子对降解效率有一定的抑制作用,抑制作用从小到大依次为:NO3-<Cl-<SO42-<HCO3-。
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