渣油衍生碳基材料的制备、改性及其氧还原性能研究

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渣油作为原油加工的副产品,年产量达到上亿吨,开发渣油高附加值利用的新途径具有重要意义。由于渣油本身富含碳元素,因此可以作为碳源制备不同的碳基纳米材料。碳基纳米材料具有独特的电子性质,可调节的纳米结构等特点,已在电催化氧还原(ORR)领域中表现出优异的催化活性。本文以渣油作为碳源结合模板法制备了一系列多孔碳及其复合材料,研究了制备工艺对催化剂的影响,通过多种表征手段对获得的渣油衍生碳基材料进行了分析,并对其氧还原性能进行了研究。主要研究内容如下:1、以渣油作为碳源、纳米氧化铁作为模板,经高温碳化和酸刻蚀过程制备了多孔碳材料,通过对制备过程中渣油种类的筛选、模板剂种类的选择、模板剂用量和碳化温度等反应条件的优化,确定当科威特减压渣油作为碳源、纳米Fe2O3作为模板剂,且两者质量比为1:4,碳化温度为800℃时,可得到具有最佳ORR活性的多孔碳材料。在最优条件下制备的多孔碳材料的比表面积为638.4 m2 g-1,N含量为1.17 at%,在碱性电解液中表现出良好的ORR催化活性,同时具有突出的稳定性和抗甲醇中毒能力,优于商业Pt/C。2、以渣油作为碳源、纳米氧化铁作为模板,硝酸铁和尿素分别作为外加铁源和氮源,制备了一种含有Fe3C颗粒的Fe,N共掺杂多孔碳材料,并考察了不同掺杂元素、掺杂量和热处理温度对终产物的结构与性能的影响。典型的Fe3C/Fe,N共掺杂多孔碳材料(Fe3C/Fe,N-PCR)的比表面积为509.3 m2 g-1,孔体积为2.43 cm3 g-1,N含量为4.34 at%。将其用于催化ORR,在碱性介质中具有高的起始电位和半波电位,分别为1.02 V和0.86 V,优于Pt/C催化剂30 mV和20 mV。此外,Fe3C/Fe,N-PCR催化剂表现出优异的稳定性和甲醇耐受性,经过50000 s的i-t测试后电流保持率为93.5%。Fe3C/Fe,N-PCR催化剂突出的ORR性能归因于其结构和组成之间的协同效应:大比表面积和多级孔结构有利于反应过程中电解液的浸润和质荷传输,微孔的增加可以容纳更多活性位,丰富的多种活性位能够提升催化活性。本论文以渣油作为碳源制备了掺杂多孔碳基纳米材料,并考察了其氧还原性能,为实现渣油的高附加值利用和设计制备高效的非贵金属碳基ORR催化剂提供了思路。
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