利用新型核壳纳米粒子作为SERS基底检测苯并芘

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苯并(a)芘系多环芳烃等有毒有害物质,尤其是它们通过各种途径对食品产生污染的现象,已经引起人们越来越多的关注。食品安全关系到人民的身心健康,因此检测苯并(a)芘的污染情况就显得十分必要。对于果蔬等大多数食品,都要求实时实地检测,但由于现存检测方法的复杂性,许多质检部门都没能够真正地同步做到这项工作。因此,需要建立一种现场实时快速的检测方法。表面增强拉曼光谱(SERS)具有发射谱带窄,光谱稳定性高,能进行多组分的分析,仪器操作简单,在检测痕量物质方面具有高灵敏度,并且可在水溶液和潮湿大气中检测,易于在现场实时快速检测。本论文致力于制备简便、高灵敏度的新型SERS基底,实现了苯并(a)芘等有毒有害物质在低浓度时的不定性以及半定量检测。论文主要工作包括以下五个方面:(1)文献综述,阐述苯并(a)芘系多环芳烃的来源、毒性、污染食品的途径,分析了目前常用的分析检测苯并(a)芘系多环芳烃的各种方法及它们的优缺点,介绍了表面增强拉曼及其原理及表面增强拉曼基底的加工方法,阐述了检测苯并(a)芘系多环芳烃的表面增强拉曼基底的试验思路,最后提出了本论文的研究设想。(2)合成有机材料苯膦酸锆和水相以及油相金纳米粒子,通过扫描电镜、XRD、红外、接触角、极化曲线、接触角以及透射等对合成材料进行形貌、组成和性质的表征。制备苯膦酸锆表面的SERS基底,利用其与苯并(a)芘间的π-π电子堆积作用,以及平铺上油相Au纳米粒子的增强作用,实现浓度为10-6mol/L的苯并(a)芘的检测。(3)通过大量实验,优化实验条件,首次合成了苯膦酸锆包金的核壳纳米粒子。通过XRD、透射、拉曼等手段对其进行表征;并分别在以正十二硫醇和巯基乙酸为联结剂的条件下,制备出SERS基底,且分别利用硫醇产生的疏水环境、苯膦酸锆与苯并(a)芘分子间的π-π电子堆积作用对苯并(a)芘进行捕获,起到预浓缩作用,以及形成了苯膦酸锆包金核壳结构,使内核与外界环境隔绝从而避免吸附一些干扰分子,使其无论是单层还是多层条件下,内核纳米粒子的电磁场具有SERS活性均实现了对浓度为10-8mol/L苯并(a)芘的检测。(4)液/液和气/液界面自组装金纳米粒子薄膜制备SERS基底,通过扫描电镜、接触角以及XRD等手段对其性质进行表征;利用基底单层、致密、均匀的Au纳米粒子薄膜产生的SERS效应,实现了对苯并(a)芘和低浓度(10-8mol/L)三聚氰胺的的半定量检测。(5)初步探索利用阳极氧化铝模板法制备SERS基底;通过大量实验以及扫描电镜表征,优化出恒流条件下制备出规整、均匀的阳极氧化铝模板的条件。
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