碲基无机纳米结构/聚(3,4-乙烯二氧噻吩)复合材料的制备及热电性能的研究

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热电材料是一类通过材料内部载流子运输直接实现热能和电能相互转换的功能材料。随着能源的日益紧张以及环境污染的日趋严重,热电材料被认为是未来极具前景的能源替代介质,具有广阔的应用前景。传统的无机热电材料虽然具有相对较高的热电性能,但是其原料及加工设备昂贵,具有重金属污染且资源有限等缺点限制了其广泛应用。为了实现热电材料的实用化,必须寻求高性能且价格低廉的热电材料。导电高分子聚合物及其衍生物具有热导率低、价低质轻、易于合成及加工成型等优点,逐渐成为热电材料的研究重点。Te是一种窄带隙半导体,在室温下具有较高的Seebeck系数。但是Te纳米棒的电导率很低且环境稳定性较差,导致其功率因子较低,阻碍了其在热电方面的应用。其次Te的热导率较高,不利于提高热电材料的ZT值。由于导电聚合物具有热导率低、低价、轻质、易加工和合成等诸多优点为传统热电材料的发展提供的新思路。聚3,4-乙烯二氧噻吩(PEDOT)作为极具前景的导电聚合物,具有电导率高、密度小、热导率低和热稳定性良好等优点。然而由于PEDOT聚合物的不溶性,限制了其应用,通常采用水溶性良好的聚苯乙烯磺酸(PSS)作为反离子进行掺杂来改善其水溶性问题。但是PSS是绝缘相,且掺杂工艺复杂,这使得聚3,4-乙烯二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)的电导率降低。通过适当的方法制备有机/无机纳米结构复合热电材料,将有可能发挥各自的优点,甚至产生协同效应,从而提高复合材料的热电性能。首先通过原位聚合法合成了PEDOT:PSS包覆的Te纳米棒(P-Te),制备的P-Te纳米棒在水溶液中具有良好的分散性和稳定性。导电聚合物涂层的引入使Te纳米棒的热电性能得了到较大的提高,其功率因子为22.93μW/m K2,与纯Te纳米棒相比提高了将近13倍。采用胶束软模板法制备了一维PEDOT纳米线(PEDOT NWs),电导率高达687.29 S/cm,通过真空抽滤法将其与P-Te纳米棒进行复合,制备了P-Te/PEDOT NWs复合薄膜。复合薄膜的功率因子相比于P-Te纳米棒和PEDOT NWs均有所提高,功率因子显著提高至47.18μW/m K2。然后以棉线织物为基材,采用简单的浸渍法,将水溶性良好的P-Te纳米棒溶液涂覆到棉线上作为P型棉线。将制备的单壁碳纳米管分散液涂覆到棉线中,经聚乙烯亚胺(PEI)和硼氢化钠(Na BH4)处理后作为N型棉线。设计了以普通棉线为基材的柔性可穿戴热电发电器件,该器件在人体手臂与环境约13.5 K的温差下会产生14.8 m V的输出电压,为热电材料在柔性以及可穿戴领域的应用提供了思路。
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