磁性生物锰氧化物循环降解phACs及再生研究

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水环境安全是可持续发展和生态安全的重要保障,由于ph ACs(Pharmaceutically active compounds)具有独特的疗效而得到广泛使用,部分药物最终进入环境,对水体中的动植物产生影响,对人类健康构成潜在威胁。本文研究Pseudomonas putida QYS-1生成的生物锰氧化物和磁性生物锰氧化物的差异性,探究两种物质降解APAP的动力学和降解有机物后自身变化,并进行反应器实验和再生实验,探究磁性生物锰氧化物的应用可行性,以降解水体环境中的药物活性化合物,确保水环境安全。对生物锰氧化物和磁性生物锰氧化物从形貌、粒径、XRD图谱、VSM进行表征。发现生物锰氧化物由许多不规则球形重叠粘聚在一起,形成团聚簇状物质。磁性纳米四氧化三铁一部分包裹在生物锰氧化物里面,一部分很好的负载在生物锰氧化物表面。磁性生物锰氧化物最小粒径比生物锰氧化物大,磁性生物锰氧化物粒径分布大部分比生物锰氧化物小。XRD图谱证实磁性纳米四氧化三铁很好的负载和裹挟在生物锰氧化物里面。VSM表明磁性生物锰氧化物具有磁性能快速电磁分离。制备化学锰氧化物和磁性生物锰氧化物进行降解对比,发现化学锰氧化物对1-萘酚的去除主要以吸附为主。生物锰氧化物和磁性生物氧化物降解效果对比,发现磁性生物锰氧化物同时刻降解效果要优于生物锰氧化物。进行生物锰氧化物和磁性生物锰氧化物降解高浓度APAP动力学实验,发现降解反应符合一级反应动力学,生物锰氧化物和磁性生物锰氧化物能够循环降解目标有机物,随着循环进行降解效率逐渐降低,经过多轮循环后,锰氧化物表面致密锰氧化物遭到破坏,形成蜂巢结构失去降解能力。降解实验后反应体系溶液中出现大量Mn2+离子和少量Fe离子,说明降解反应主要以锰氧化物中的高价锰实现对目标有机物的降解。锰氧化物经过多轮循环降解后,XPS图谱峰值和FTIR图谱出现明显变化,说明降解目标有机物后有部分官能团或物质出现变化。在PYCM体系下实现降解目标有机物和Fe2+、Mn2+等各元素的重新氧化,实现释放到溶液中的离子重复利用和锰氧化物的再生,发现有一定的效果提升,不过效果不太明显。磁性生物锰氧化物超声振荡30min后仍然具有降解能力,降解能力下降较多,说明超声不改变物质的化学结构,影响了四氧化三铁的负载或物质之间聚合,导致降解能力下降。收集多轮循环失去降解能力的锰氧化物固体,加入到PYCM培养基中重新培养,发现失去降解能力锰氧化物能够再生具有功能,再生之后具有很好的降解能力。收集磁性生物锰氧化物进行烧杯模拟和小型反应器实验,发现跟摇瓶实验相比,烧杯降解效果慢了5%左右,反应器效果慢了10%。进行反应器连续流实验,停留时间为2h,固液比分别为1:1、2:1和3:1,最后发现3:1的固液比例下连续流降解效果最好。
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