生物丁醇作为汽油添加剂时,在能量密度、与水溶解度等方面比生物乙醇具有更大的优势,所以用催化的方式将生物乙醇升级为性能更加优越的丁醇成为能源领域研究的重点方向。丁醇可以由乙醇经过Guerbet路线:乙醇脱氢、乙醛缩合、3-羟基丁醛脱水和巴豆醛加氢四步串联反应步骤升级得到。由于反应涉及多个步骤,所以在一个催化剂上设计多个位点协同催化上述串联反应的难度极大。目前所报道的金属均相催化剂和金属负载型多相催化剂在乙醇转化制丁醇领域的相关研究虽然取得了一定进展,但仍然存在一些科学问题亟待解决:（1）金属负载型催化剂由于金属粒子表面能高,在反应时会出现烧结聚集的情况导致催化活性下降;（2）催化剂的强Lewis碱中心会引起结焦反应,覆盖活性位点致使催化剂失活。本文首先通过简单高效的浸渍反应法制备了Zr基MOFs（UiO-66）封装钯纳米粒子（Pd-NPs）的Pd@UiO-66催化剂,在相对温和的反应条件（523 K、2MPa（N₂））以及LHSV=4 h·g_cat·mL^-1、N₂/乙醇=250:1（体积比）的连续反应体系中表现出高达49.8%的乙醇转化率以及24.2%丁醇收率,并且能在200 h的长时间评价中保持优异的稳定性,这是目前乙醇制丁醇多相催化领域所报道的综合性能最优的催化剂。随后,本文通过N₂物理吸附、XRD、TEM、XPS、原位FT-IR、TG-MS、NH₃-TPD、CO₂-TPD等一系列表征和实验研究了乙醇转化率、丁醇选择性以及活性位稳定性与Pd@UiO-66催化剂的构效关系。研究结果确定了高分散的Pd-NPs是乙醇制丁醇反应中乙醇脱氢和巴豆醛加氢步骤的活性位点,而Zr₆节点上含量且丰富配位不饱和的Lewis酸位点（Zr-CUSs）则是催化乙醛缩合步骤的活性中心。因此,Pd-NPs与Zr-CUSs之间的协同作用是Pd@UiO-66催化剂在反应中取得较高乙醇转化率和丁醇收率的主要原因。同时,由于UiO-66材料具有很高的水热稳定性,其狭小且均一的孔笼能够封装并限域Pd-NPs,而且Zr-CUSs与Pd-NPs之间也存在一定的静电作用,所以可以用来很好地分散和稳定高活性的Pd-NPs,阻止其在反应过程中烧结失活。最后,为了进一步探究Pd@UiO-66催化剂上乙醇脱氢偶联制丁醇反应的催化反应机理,本文对乙醇脱氢、乙醛缩合和巴豆醛加氢三个主要步骤分别进行了宏观动力学研究。实验结果表明上述三步反应的活化能分别为33.7 KJ·mol^-1、55.8KJ·mol^-1、4.2 KJ·mol^-1,由此可以确定Pd@UiO-66催化剂上乙醛缩合为整个串联反应的决速步骤。值得注意的是,该步骤的反应活化能要比其他酸碱型催化剂报道的更低,从而证明了Lewis酸对羟醛缩合反应的催化性能比传统的Lewis碱或Lewis酸碱对的催化性能更佳。根据表征和动力学的结果,本文进一步提出了Pd@UiO-66催化剂上乙醇连续催化制备丁醇的催化反应机理。此外,本文的研究内容还拓展了MOFs基催化剂的使用范围（温度:523 K,压力:2 MPa）,对MOFs基催化剂的应用研究具有普遍的参考意义。