基于低温等离子体协同催化脱除碳烟颗粒的研究

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柴油车因其具有循环热效率高、燃油经济性好、耐久性强以及CO2、HC和CO排放量低等优势,受到广泛的关注。然而,相对于汽油车来讲,柴油车尾气排放的颗粒物含量远高于汽油车,约是汽油车排放的30-100倍,对大气环境和人类的健康造成了严重的危害。因此,控制柴油车尾气中碳烟颗粒物的排放已成为环境催化研究的重点之一。本论文主要以控制柴油车碳烟颗粒的排放为背景,考察了低温等离子体技术协同浸渍法制备的MnOx/CeO2催化剂对于模拟柴油车尾气排放的碳烟颗粒的脱除效果,系统研究了催化剂在不同温度、不同功率、不同流速等因素条件下对于模拟柴油车尾气中碳烟颗粒脱除的影响。与此同时,采用XRD、H2-TPR、Raman等表征手段对催化剂进行了研究。主要得到以下结论:1、介质阻挡放电等离子体的放电电压波形为正弦波,而放电电流的波形为正弦波上叠加脉冲的形式。2、在低温等离子体协同作用条件下,不同催化剂显示出了较大的差别。低温等离子体协同Al2O3、ZrO2、SiO2、CeO2催化剂对碳烟颗粒的脱除反应结果表明,低温等离子体协同A1203催化剂对于碳烟颗粒的脱除性能最差,低温等离子体协同Ce02催化剂对于碳烟颗粒的脱除性能最佳;并且随着反应温度的升高,低温等离子体协同催化脱除碳烟颗粒的转化率有大幅度的提高。在等离子体与Ce02催化剂的协同作用下,在反应温度为200℃时碳烟颗粒的脱除可以达到71.0%。3、在负载Mn的MnOx/CeO2催化剂上,低温等离子体协同MnOx/CeO2催化剂可以获得可观的模拟碳烟颗粒的催化氧化性能,在200℃的反应条件下,模拟碳烟颗粒的转化率可达到94.3%。经不同锰元素负载量的实验结果表明,负载量为5.0%的MnOx/CeO2催化剂在等离子体反应中可获得最佳的碳烟颗粒的催化氧化性能。4、低温等离子体放电功率的增加及氧气浓度的增加都有利于等离子体协同催化碳烟颗粒的脱除。反应气体流速的实验结果说明,低温等离子体协同催化碳烟颗粒反应的最佳反应气体流速为30ml·min-1。碳烟浓度实验的结果表明,随着碳烟浓度的增加,单位空间内的碳烟颗粒获得的活性粒子减少,因此其转化率会降低。不同反应时间下的转化率结果表明,温度的升高会有利于促进低温等离子体协同催化脱除碳烟颗粒的反应向目标反应进行。
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