Si2N2O陶瓷材料的合成及组织性能研究

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Si2N2O是一种密度低、硬度高的强共价键化合物,具有抗热震、抗氧化、热力学稳定的优点,是一种很有前途的高温结构材料。Si2N2O的制备与性能研究可拓展其在耐火材料以及高温耐热组件方面的应用,具有十分重要的意义。本为以Si3N4和SiO2为原料,以Y2O3、Lu2O3和Gd2O3为烧结助剂,采用放电等离子烧结技术制备了Si2N2O陶瓷材料,研究其烧结致密化行为,采用XRD、SEM等方法研究烧结工艺、烧结助剂含量和种类对物相和组织的影响;研究材料力学性能和抗氧化性能随烧结助剂含量和种类的变化规律;讨论了热处理对材料物相、显微组织的影响;研究Si2N2O陶瓷材料的抗氧化性能。对SPS烧结过程中致密化过程进行了探讨,以1mol%的Y2O3为烧结助剂时,开始烧结的温度为1150℃左右,第一次变化率极大值出现的温度为1200-1250℃;第二次变化率极大值的温度为1550℃左右,超过1600℃变化率降为零,致密化过程基本完成。在1700℃烧结试样的致密度达到98%以上。升高Y2O3的含量,第二次变化率极大值出现的温度向高温方向移动。当以不同的稀土氧化物为烧结助剂时,从压头位移变化率曲线中发现,按照Lu2O3、Y2O3和Gd2O3的顺序,第二个变化率极大值出现的温度向低温方向移动。鉴于Lu3+<Y3+<Gd3+,从结果中看出随着稀土元素离子半径的升高,更容易实现材料的致密化。XRD衍射分析及物相含量分析结果表明,烧结温度为1700℃,保温时间为10min时能够促进大量Si2N2O的合成。在对Y2O3含量对Si2N2O合成的研究中发现,改变Y2O3的含量依次为1mol%、1.5mol%、2mol%和3mol%时,Si2N2O的合成量先增多后减少,合成量的最大值出现在1.5mol%时,最大为86.25wt%。不同的烧结助剂能够显著影响Si2N2O的合成量,Gd2O3比Y2O3和Lu2O3更能够促进Si2N2O的合成,另外复合烧结助剂的使用也能够提高Si2N2O的合成量。利用扫描电子显微镜观察到Si2N2O的微观形貌多为层片状或平板状。不同的烧结助剂会影响最终Si2N2O平板状组织的大小,研究发现,随着稀土元素离子半径的升高,平板的尺寸越大。材料的弯曲强度随着Y2O3含量的升高先减小再增大,当Y2O3含量为2mol%时,强度最低。对比不同稀土氧化物发现,以Lu2O3为添加剂的材料的强度最高,其次是Gd2O3,Y2O3对应材料的强度最低。在对材料维氏硬度的研究中发现,当Y2O3含量为1.5mol%时,Si2N2O陶瓷材料的硬度值达到了16.21GPa,分析试样中Si2N2O的含量发现,Si2N2O相的存在能够提高材料的硬度。利用压痕法测量计算得到的材料的断裂韧性都比较低,约为3MPa·m1/2。通过对压痕裂纹扩展的研究发现,裂纹扩展路径都比较平直,观察不到明显的裂纹偏转和桥接等能够增加断裂韧性的增韧机制。SPS烧结制备的Si2N2O陶瓷材料在1100℃和1200℃,保温4h的条件下,基本没有明显的氧化增重,当氧化温度升高到1300℃,氧化最高增重为2.0mg/cm2;热处理Si2N2O陶瓷材料在1300℃,保温15h时后氧化最高增重为仅为1.1mg/cm2。分析陶瓷材料中Si2N2O的含量发现,Si2N2O的存在能提高材料的抗氧化性能。
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