【摘 要】
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卟啉类金属有机框架聚合物(MOFs)以其独特的、优良的性质在材料研究领域受到极大的关注,卟啉MOFs聚合物在气体存储、分子吸附、传感器等多个领域得到了广泛应用,并且在催化研
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卟啉类金属有机框架聚合物(MOFs)以其独特的、优良的性质在材料研究领域受到极大的关注,卟啉MOFs聚合物在气体存储、分子吸附、传感器等多个领域得到了广泛应用,并且在催化研究方面也得到了迅速发展,成为近几年来热门的研究课题之一。具有优异性能的MOFs被制备成膜后,在气体传感、气体膜分离、膜催化等方面体现出引入的应用前景。本论文在充分调研文献的基础上,首先以对羧基四苯基金属卟啉和2.2’-二甲基-4,4’-联吡啶为主要原料,溶剂热法得到了具有未配位的活性位点的金属卟啉MOFs聚合物(M-Por-MOFs),其是由长度为400-500 nm的立方晶体组成,且具有很好的热稳定性,且不溶于常见有机溶剂。以四对羧基苯基锰卟啉为主要原料,以具有合适位阻和反应活性的2,2’-二甲基-4,4’-联吡啶为柱撑剂,通过层层自组装的方法在石英玻璃/FTO玻璃基板上制备了一种具有催化活性位点的包含金属卟啉的金属有机框架膜材料(MnPor-MOF膜)。厚度可控的膜较好地保留了催化活性位,且多孔网状结构提高了催化活性及稳定性。通过有机染料的降解测试了其光催化活性。以MnPor-MOF膜作光催化剂,在可见光的条件下催化氧化苄胺与2-氨基苯硫酚缩合合成2-苯基苯并噻唑。乙腈为溶剂,反应温度40℃,氧气压力2 atm,2-苯基苯并噻唑的收率达到81%。考察了MnTCPPCl、MnPor-MOFs和MnPor-MOF膜不同催化剂光催化氧化苄胺的影响,发现以FTO玻璃基板为载体的MnPor-MOF膜表现出的催化效果最佳。探讨了MnPor-MOF膜催化氧化苄胺的过程并进行了重复性实验。发现MnPor-MOF膜结构稳定,性能优异,在光催化过程中不易被光解,重复性好,且回收十分方便。
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