稀土掺杂BaLu2F8微米晶的可控制备及上转换光发射性能研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zzslcg123
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稀土上转换发光材料在显示及生物医学领域存在巨大的潜在应用。尤其是高效紫外上转换微纳材料对生物检测、光控药物释放以及光动力治疗等方面有着重要的应用价值。基于此,本论文选取具有优异光学特性的氟镥化钡(BaLu2F8)作为基质材料,采用Yb3+/Tm3+离子对精准掺杂实现高效紫外上转换输出。同时通过调控合成参数调控晶体生长过程,实现 BaLu2F8微米晶晶相结构、形貌和尺寸的精确调控。  本文采用简单可行的水热合成法,以油酸作为表面活性剂和稳定剂合成晶相可控的镥钡体系氟化物微米晶。研究发现调控起始反应物阳离子Ba2+/Lu3+摩尔比可实现制备单斜相 BaLu2F8微米晶(Ba2+/Lu3+≤0.5),单斜相/立方相共存(Ba2+/Lu3+=1),和立方相 BaLuF5微米晶(Ba2+/Lu3+≥2)。保持恒定 Ba2+/Lu3+摩尔比时,改变水热反应时间、反应溶剂 C2H5OH/H2O体积比、OA/Lu3+摩尔比、F-/Lu3+摩尔比等条件,反应产物晶相结构并不会因此而发生变化。确立改变前驱体 Ba2+/Lu3+摩尔比能调控产物最终的晶相结构。  实验证实单斜相 BaLu2F8微米晶较立方相 BaLuF5基质具有更好的结晶度及上转换发光性能。进一步探讨了水热反应时间、反应溶剂 C2H5OH/H2O体积比、OA/Lu3+摩尔比、F-/Lu3+摩尔比等参数对单斜相反应产物尺寸、形貌以及紫外上转换光发射性能的影响。通过改变以上实验参数,可以调控制备形貌可变的BaLu2F8:20%Yb3+/2%Tm3+微米晶,包括片状、块状、颗粒状和花状等;通过对该晶体材料的生长机理进行分析,揭示以上反应参数在晶体成核以及晶体生长阶段具有重要的调控作用。通过上转换发光与形貌的依赖分析实验确定花状结构微米晶紫外上转换发光最强。  通过对比研究发现,花状结构BaLu2F8:20%Yb3+/2%Tm3+微米晶的紫外上转换效率比目前公认为最高效的六角相NaYF4:20%Yb3+/2%Tm3+棒状结构微米晶强2倍。通过提高和优化 BaLu2F8:Yb3+/Tm3+体系中敏化剂 Yb3+离子的掺杂浓度,揭示在其掺杂量为90%时,上转换紫外输出强度由于体系稀土离子能量传递效率和吸收强度的增强可进一步提高5倍。本论文确立的强紫外上转换 BaLu2F8:Yb3+/Tm3+微米晶有望能应用到防伪标识、光伏太阳能电池和上转换光动力治疗等方面。
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