石墨烯作为一种具有优异性能的二维材料,在储能、传感、催化等领域有巨大应用前景。由于所制备的石墨烯往往是微观尺寸,限制了其在生产生活中的应用,实现石墨烯广泛应用的一种方式是选用有效的组装方式,将微观尺寸石墨烯片组装成宏观的石墨烯组装材料,如一维石墨烯纤维、二维石墨烯薄膜/纸和三维石墨烯组装体。材料的性能是材料研究与应用的重要指标,而石墨烯组装材料的性能与其制备方法有密切的关系。为了提高石墨烯组装材料的性能,本论文对石墨烯组装材料的组装方法进行改进,开展了以下两项工作:在石墨烯组装材料中,石墨烯薄膜/纸是研究最多、应用最广的一种。为了提高石墨烯纸的性能,对传统的静电喷雾制备石墨烯纸的方法进行改进,将固定不动的接收基底换为可移动控制的收集基底,并制备出了石墨烯片高度取向排列的高性能石墨烯纸。然后通过对石墨烯纸电导率的测试,证明了提高石墨烯片取向排列度可以有效增强石墨烯纸的电导率。同时又将其组装成双电层超级电容器,测试其电化学性能。在1A g^-1电流密度下,石墨烯纸组装的超级电容器的比容量可以达到235 F g^-1,在循环1000次后可以保持70%的初始电容,显示出良好的电化学性能。石墨烯微管是具有特殊结构的石墨烯纤维,在柔性可穿戴领域具有极大地应用前景。本文基于静电喷雾技术,提出一种简单高效地制备多通道石墨烯微管的方法。相较于石墨烯微管的其他制备方法,该方法操作简单、模板易移除且效率高,并且所得到的微管具有多通道结构。此外所制备的石墨烯微管显示出了较好的导电性和柔韧性,经过数百次的弯曲电阻变化不大,并且可以作为导线连入电路中点亮LED灯泡。由于多通道石墨烯微管具有高的比表面积便于负载功能材料,因此将二氧化钛功能材料修饰在石墨烯微管中,并在光电测试中显示出良好的光电响应特性。