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微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFCs)作为新型节能污水处理技术,能降解有机污染物并直接产生清洁电能,在污水处理、生物传感器、生态修复等领域有巨大的应用潜力。但是,成本高和输出功率低限制了MFCs实际应用。其主要瓶颈是电极材料成本高、制备方法复杂、电化学性能差。因此,开发制备方法简单、性能优异的新型电极成为推进MFCs实际应用的关键。复合碳电极是当前运用最为广泛的电极材料之一,但是存在制备方法复杂、加工耗时长、细胞与电极间作用机制不明确等问题,需要进一步改进和深入研究。本研究采用原位修饰方法分别制备了石墨烯原位修饰(GO)和聚苯胺原位修饰(PANI)的石墨纸复合电极,并开发了一步在石墨纸表面原位同时修饰石墨烯和聚苯胺的新方法,制备获得了石墨烯/聚苯胺修饰的复合石墨纸电极(GO/PANIOS)。本研究进一步对材料特性及其在MFCs中的产电性能进行了研究,并阐明了新型复合碳电极对MFCs产电性能的增强机制。研究结果总结如下:1)采用简单的电化学方法(外加10V直流电压)在石墨纸电极(GP)表面成功快速(4分钟)剥离形成石墨烯层,制备获得了GO电极。通过对MFCs性能比较发现,以GO电极为阳极的MFCs的最大功率密度相比GP电极提高了4.1倍。进一步研究发现,该原位修饰的石墨烯能提高电极的比表面积和润湿性,强化MFCs中产电微生物和电极材料间的直接电子传递过程,进而增强MFCs产电性能。2)采用化学氧化法,对GP电极进行了聚苯胺的缓慢低温原位聚合(12小时),制备了PANIchem电极;采用循环伏安法,以0.1 M硫酸和0.05 M苯胺混合液为电解液,利用三电极体系,在GP电极表面成功原位修饰了聚苯胺(20分钟),制备了PANICV电极。通过对MFCs性能比较研究发现,两种方法修饰的聚苯胺均能增强MFCs产电性能。进一步对MFCs电化学行为进行研究发现,该原位修饰的聚苯胺能提高电极的比表面积,并同步增强MFCs中产电微生物和电极间的直接和间接电子传递过程,进而增强MFCs产电性能。3)基于上述研究发现(原位修饰石墨烯和聚苯胺均能促进MFCs性能),本研究综合改进了石墨烯原位制备和聚苯胺修饰方法,开发了一种一步、原位在石墨纸电极表面快速(4分钟)修饰石墨烯/聚苯胺复合材料的新方法,成功在GP电极表面原位合成了石墨烯/聚苯胺复合材料,制备了GO/PANIOS电极。通过材料表征发现,聚苯胺是以相互交错的纳米丝结构附着于石墨烯上,并以部分氧化和导电状态存在。对相应MFCs性能进行研究发现,以GO/PANIOS电极为阳极MFCs的最大功率密度相比修饰前提高了22倍。进一步对MFCs电化学行为进行研究发现,该原位修饰的石墨烯/聚苯胺复合材料能提高电极比表面积和润湿性,并能协同促进MFCs中产电菌与电极间的直接和间接电子传递过程,进而增强MFCs的产电性能。