核磁共振是量子计算实验研究最为成熟的实验平台之一。到目前为止,在核磁共振体系上实现了最高比特数的量子初态制备,以及最高比特的量子逻辑门操作,与此同时在核磁共振体系上实现了大量的量子算法以及量子模拟实验。然而,绝大多数的核磁共振量子计算与量子模拟的实验都是在13C,1H,19F等自旋量子数为1/2的原子核系统上实现的。这是由以下原因造成的:一方面,因为这些原子核在传统的核磁共振谱学里已经有过广泛的研究,积累了丰富的成果与经验;而且这些原子,比如C,H等容易与其他原子结合形成多原子有机小分子,为核磁共振量子计算提供多种多样的多比特的样品;另一方面,自旋1/2系统的两能级结构所构成的量子比特刚好与经典计算机中比特的概念有很好的对应;最后,自旋1/2的核磁共振信号可以用液体核磁共振的方法完全展现出来,而液体样品又是相对比较容易制备的,并且液体核磁共振技术相对固体要简单得多。虽然自旋1/2核磁共振体系具有上述种种优势,占据着元素周期表中半壁江山的自旋量子数I>1/2的原子核,因为其具有一些独特的性质,近年以来也开始在量子计算领域崭露头角,逐渐引起了研究人员的兴趣。自旋量子数I>1/2的原子核中,由于电荷分布不是球对称而具有电四极矩,而被称作四极核,直观地,我们把这一类原子核称为“高自旋”核。本人在攻读博士学位期间围绕高自旋核磁共振体系进行了一些量子计算的实验研究,为继续在高自旋上开展更深入的研究奠定了基础,并取得了一定的成果。本文围绕这一主题,介绍了以下内容:第一章是绪论部分,我们引出了高自旋量子计算的概念。第二章,主要介绍了高自旋量子计算的基础。包括高自旋原子核介绍,高自旋样品,高自旋动量算符,系统哈密顿量,脉冲操作,初态制备,以及量子态重构技术。其中在初态制备上,我们第一次将GRAPE算法技术引入到高自旋体系,在自旋I = 3/2,7/2上制备了保真度较高的初态。量子态重构方面我们改进了前人的线选脉冲态重构方法,减少了脉冲数目以及实验次数。第三章,我们介绍了高自旋核磁共振体系中的弛豫,给出了不同自旋量子数高自旋体系在单一四极耦合机制下的Redfield主方程,并且给出了 Lindblad形式主方程中的Lindblad算子。接下来,在纵向弛豫远大于退相干情况,我们给出了弛豫主方程的解析解,并且测了自旋I = 3/2硝酸钠单晶样品的横向弛豫参数;最后我们给出了测量I = 7/2液晶样品弛豫主方程的方法。第四章,有了第一章的基础之后,我们在高自旋体系上进行了一个量子模拟实验,用一个自旋I = 3/2的硝酸钠单晶样品模拟了两格点Bose-Hubbard模型,并成功地观测到了其中的相互作用阻滞(Interaction Blockade)以及单原子遂穿现象。虽然只是一个演示性实验,这是高自旋核磁共振量子计算领域的第一个绝热量子模拟实验,并且展示了高自旋核磁在量子模拟研究方面的潜力。作为引申,我们还简单讨论了用高自旋核磁量子模括量子混沌的方案,并给出了实验预期。第五章,是利用高自旋核磁体系进行量子度量学(Quantum Metrology)研究的讨论。我们首先介绍了量子度量学的基础,然后说明了如何在高自旋核磁体系上实现量子度量里面非常重要的NOON态以及自旋压缩态。接下来我们完成了一个基于绝热Mach-Zenhder干涉来测量四极耦合常数的实验。这一章的最后,我们利用量子Fisher信息的语言讨论了不同的误差对测量精度的影响,并且着重讨论了在有弛豫作用情况下测量精度能达到的极限。第六章,我们给出了总结与展望。