【摘 要】
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氮氧化物（NOx）是我国主要的大气污染物之一,氨气选择性催化还原技术（NH3–SCR）是目前效率最高、研究最成熟的烟气脱硝技术。商用钒基催化剂具有生物毒性、促进SO2向SO3转化、低N2选择性等缺点,失活后的钒系催化剂的处理和填埋会对环境造成二次污染。针对钒系催化剂应用的瓶颈问题,本文开发了具有优异脱硝活性、高N2选择性、抗高空速能力以及良好碱金属抗性的CeO2–Nb2O5/TiO2氧化物催化剂。
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氮氧化物（NOx）是我国主要的大气污染物之一,氨气选择性催化还原技术（NH3–SCR）是目前效率最高、研究最成熟的烟气脱硝技术。商用钒基催化剂具有生物毒性、促进SO2向SO3转化、低N2选择性等缺点,失活后的钒系催化剂的处理和填埋会对环境造成二次污染。针对钒系催化剂应用的瓶颈问题,本文开发了具有优异脱硝活性、高N2选择性、抗高空速能力以及良好碱金属抗性的CeO2–Nb2O5/TiO2氧化物催化剂。首先对Nb掺杂Ce Ti催化剂的NH3–SCR脱硝性能进行研究。结果表明当CeO2,Nb2O5,TiO2质量比为15:10:100,空速为90,000 h-1,[NH3]=[NO]=1000 ppm时,在较宽的温度窗口（250–500℃）下,NO转化率可以达到93.9–98.8%。表征结果显示,Nb掺杂能够显著提高催化剂的表面酸性,增强Ce、Nb和Ti氧化物三种物种之间的相互作用,增加催化剂表面Ce3+和化学吸附氧的浓度,使得催化剂表面NH3吸附能力加强,氧化还原能力提高,促进SCR反应的进行。对CeO2–Nb2O5/TiO2催化剂的制备方法进行了筛选。对比浸渍法、共沉淀法和固相法三种方法制备的CeO2–Nb2O5/TiO2催化剂的NO还原特性,发现浸渍法制备的催化剂表现出更强的活性及抗K2O中毒能力,而且对Ce、Nb和Ti氧化物三种物种之间的相互作用更强,活性组分分散性更好,氧化还原特性更强,表面Ce3+及化学吸附氧浓度更高,预吸附NH3数量更多。因此,本文选用浸渍法作为催化剂主要的制备方法。对不同方法制备的CeO2–Nb2O5/TiO2催化剂的SCR反应机理进行研究。结果表明:三种方法制备的Ce15Nb10Ti催化剂和Ce15Ti催化剂都同时遵循Eley–Rideal（E–R）反应机理和Langmuir–Hinshelwood（L–H）反应机理。浸渍法制备的催化剂加强了催化剂表面预吸附的NH3物种与气相NOx或者表面NxOy物种的反应,并为催化剂表面NH3的吸附和活化提供了更多可能性。最后对CeO2–Nb2O5/TiO2催化剂进行了SCR反应动力学研究,结果表明:CeO2–Nb2O5/TiO2催化剂NO转化速率与NO、NH3和O2分别成0.79级、0级和0.39级反应;该反应的活化能为49.15k J·mol-1。
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